成矿的物理化学条件

成矿物理化学条件~

由于矿物形成时所捕获的成矿介质被包裹在晶体内，并较完整地保存下来，因此探讨成矿物理化学条件（包括温度、压力、介质成分、浓度、密度、酸碱度、氧化还原电位等等）主要借助于矿物包裹体的研究，对有关参数进行计算和分析。已有资料表明，两类矿床的成矿物理化学条件存在一定差异，现分述如下：
（一）细碎屑岩-碳酸盐岩中微细浸染型金矿
1.温度、压力及深度
根据以石英为主，包括方解石、铁白云石、黄铁矿、辉锑矿等矿物的均一法及爆裂法测温资料，各矿床的温度变化范围为80～330℃（表4-5），而金的主要矿化阶段多在140～240℃之间，其平均温度多为170～210℃左右，仅高龙、金牙等少数矿床较高，前者主矿化阶段平均温度为269℃，后者为259℃。总体上看，本类金矿成矿温度以低温为主。
成矿温度在各成矿区之间无明显差别，但在同一矿床中，不同矿化阶段的变化比较明显，其总的趋势是，由早期到晚期，温度由高（相对）到低渐次下降。如板其矿区，第Ⅰ矿化阶段均一温度为310℃，第Ⅱ矿化阶段为210～290℃，第Ⅲ矿化阶段为180～190℃，第Ⅳ矿化阶段为110～175℃。又如东北寨金矿，早期矿化阶段为150～236℃，平均180℃，晚期矿化阶段为110～180℃，平均150℃。但也有少数矿床相反，即早期相对较低，晚期相对较高，如联合村矿床，早期为173℃，晚期为238℃。
根据二氧化碳包裹体测压法、矿物热力学平衡计算法、经验公式推算法等所获得的成矿压力均在400×105Pa以下（表4-5），而且较多地出现在100×105～300×105Pa之间。其中以戈塘矿区最低，为20×105～25×105Pa，东北寨、丫他相对较高，分别为300×105～400×105Pa和230×105～390×105Pa。与之相应，成矿深度普遍较小，绝大多数都小于1500m，应属浅成矿床。
2.成矿溶液的成分
从各矿床的矿物包裹体分析资料来看，成矿溶液具有以下特征：
（1）在气相成分中，除H2O外，还有多量的CO2，其含量通常都大于CH4、CO、H2、N2。作为矿化剂的CO2，当其大量出现而溶解于水中时，一方面改变介质的酸碱度，同时可增加介质的活度，从而促进矿质的活化。因此CO2的存在对成矿无疑是重要条件。
（2）在液相成分中，多数情况下碱金属离子浓度大于碱土金属离子，而且Na＋＞K＋，形成富钠的络合物溶液。有的由于溶液环流于碳酸盐岩中而显示出富Ca2＋、Mg2＋特点，如东北寨，按浓度Ca2＋＞Mg2＋＞K＋>Na＋，其Ca2＋+Mg2＋与K＋+Na＋比值达24.49～54.50，而且 也远高于Cl-、F-等阴离子。此外由于成矿溶液的环流、补给，导致了不同矿化阶段离子浓度的变化，如高龙矿床，成矿早期Na＋+K＋＞Ca2＋+Mg2＋，中期由于活动于碳酸盐岩区的溶液加入而使Ca2＋、Mg2＋大量增加，使Na＋+K＋＜Ca2＋+Mg2＋。
（3）在成矿溶液中，阴离子总量常大于阳离子总量，表明金元素在溶液中呈某种络阴离子的形式迁移，在成矿作用中呈自然元素形式沉淀，因而未消耗相应的阴离子。
（4）包裹体中还原性气体CO、CH4、N2含量普遍较高，按照CO+CH4+N2之和比CO2所计算的还原系数，大多变化在0.4～0.9之间，高者达1.91（高龙）和1.34（金牙），仅丘洛较低，为0.005～0.07。表明多数处在还原或强还原条件下。

表4-5　细碎屑岩-碳酸盐岩中微细浸染型金矿床成矿物理化学条件特征值

（5）包裹体中常含Pb2＋、Zn2＋、Cu2＋等离子，其浓度与矿化有较密切关系。在各矿区中，主矿化阶段的浓度最高，如黔西南诸矿床，高者Cu2＋为0.0015%,Pb2＋0.0015%,Zn2＋0.0995%。
3.成矿溶液的浓度及密度
根据冷冻法测定及部分计算的包裹体含盐度w（NaCl），大部分都在10%以下，仅东北寨及丘洛少数超过10%，最低为戈塘（一个样），为0.09%。属低盐度溶液。含盐度在不同矿化阶段有一定变化，总的趋势是从早到晚，由高到低。
根据离子浓度计算的总矿化度，按总矿化度对水溶液性质的划分标准，即小于1g/L为淡水，1～3g/L为微咸水，3～10g/L为咸水，10～50g/L为盐水，大于50g/L为卤水，则可划分为：咸水型，如戈塘、横江；盐水型，如丫他、三岔河、九源、黑多寺、石峡、张立岩等；盐水-卤水型，如拉尔玛、坪定、高龙等；卤水型，如板其、联合村、丘洛等。
成矿溶液的密度变化在0.8～1g/cm3之间，与普通地下水（300～330℃时密度为0.65～0.70g/cm3）相比，明显偏高。一般情况下，成矿早期相对较大，随成矿作用的进行而逐渐降低。以高龙矿床为例，主成矿早期为1.03g/cm3，主成矿中晚期为0.98g/cm3，成矿末期为0.93g/cm3。
4.酸碱度（pH）及氧化还原电位（Eh）
有关参数是根据热力学计算而获得，如表4-6所示。其中pH值除丘洛（pH=7.63～7.89）和石峡（pH=6.73～8.58）较高而显弱碱性外，其余大部均相对较低，而且显示出由成矿早期到成矿晚期逐渐提高，即由弱酸性向中性或弱碱性演化，以坪定矿床最为明显，成矿早期pH值为4.57，晚期则提高到8.59。这种弱酸条件对金的迁移有利，特别是作为金的氯化物络合物，只有在酸性条件下才是稳定的，因而使金得以运移。
氧化还原电位普遍较低，Eh值一般在-0.68～-0.11V之间，均属还原条件，这与还原参数较高相符合。在不少矿床中，不同矿化阶段的Eh值变化很小，可能是由于在成矿过程中含矿溶液不断受围岩有机质的影响（调节），使其不因变价元素和硫化物的沉淀而改变其Eh值。
（二）产于变碎屑岩中的脉型金矿床
1.温度、压力及深度
石英及部分金属硫化物矿物的均一温度和爆裂温度在140～350℃之间（表4-6），而金的主要成矿阶段多在180～300℃之间，属中温或中低温范畴。但不同地区和不同层位中的矿床有所变化，总的来看，产于华北陆块胶辽隆起古元古界中的金矿床，其温度相对较高，主矿化阶段多在220～350℃之间，如四道沟、猫岭等。其次是产于江南地块中新元古界的金矿床，主矿化阶段多在180～300℃之间，如沃溪、黄金洞、漠滨等。产于南华活动带粤西桂东地区古生界（寒武系）中的矿床则相对较低，其主矿化阶段多在140～280℃之间。显示出由北向南，由老到新，温度由高到低的变化趋势。
温度对成矿有重要影响，在成矿作用过程中，金的矿化通常出现在由高温或中高温向中温或中低温转变阶段，并且往往是在一定的温度区间。如沃溪金钨锑矿床，卢作祥等划分为五个矿化阶段，由早到晚第Ⅰ阶段温度较高，为342～374℃，平均351℃（已经过压力校正，以下同），此阶段未见矿化现象。第Ⅱ阶段为313～343℃，平均327℃，温度虽有下降，但仍较高，这是钨的主要矿化阶段。第Ⅲ阶段已降至274～310℃，平均291℃，金开始大量出现，并延至第Ⅳ阶段，其温度为212～277℃，平均246℃，在此阶段同时出现锑矿化。第V阶段温度继续下降至140～210℃（平均189℃），金、锑矿化也随之减弱到消失。可见该区金的有利成矿温度为212～310℃，钨的有利矿化温度稍高，为313～343℃，锑的有利矿化温度则为212～277℃。

表4-6　变碎屑岩中若干矿床成矿物理化学条件特征值

根据矿物包裹体测压法所求得的成矿压力值，多数矿床在300×105～900×105Pa区间，仅少数大于1000×105Pa。估计成矿深度多数在1～3km之间，属中浅成矿床。
另外，不少矿床的温度、压力及深度常出现两个或多个数值组，反映了成矿的多期、多阶段性。有些矿床的数值组之间差距较大，是由于成矿作用的不连续演化所致。
2.成矿溶液的化学成分及浓度
各矿床石英包裹体成分分析资料表明，气相成分中以H2O为主，其次为CO2、CO、CH4、N2、H2等。不同地区其成分和含量变化较大，在江南地块的湘赣地区，多数矿床为H2O＞CO2＞H2＞CH4,CO2与H2O比值小于1,CO2与CH4比值远远大于1。在南华活动带的粤西桂东地区的矿床中，还原性气体明显增多，表现为H2O＞CO＞CO2＞CH4,CO2与CO+CH4比值均小于1。产于华北陆块辽东地区的矿床，其CO和CO2的含量相差不大，通常为H2O＞CO2≥CO＞CH4≥N2,CO2比H2O小于1,CO2比CH4大于1。上述不同地区的矿床，无论是富含CO2，抑或富含CO，其共同的特点是金的主矿化阶段CO2含量相对提高，CO2与CO+CH4和CO2与H2O的比值表现出由主矿化阶段到次要矿化阶段到非矿化阶段由大到小的变化趋势。
在液相成分中，阳离子主要为K＋、Na＋、Ca2＋、Mg2＋等，它们之间的含量相差不大，常互为消长。仅少数矿床明显富Ca2＋，如新洲矿床，Ca2＋+Mg2＋比K＋+Na＋在8～37之间。阴离子主要为 、F-、Cl-、 等，其浓度各不相同，大致可分为以下几类：一是 ，如沃溪、黄金洞等；二是 （Cl-）＞F-，如新洲、漠滨等；三是 ，如猫岭等。
含盐度w（NaCl）的变化范围一般为1%～12%，多数在3%～8%之间，仅少数大于12%。密度一般在0.7～1g/cm3之间。在多数情况下，同一矿床的主矿化阶段盐度和密度均相对较高。
3.酸碱度（pH）及氧化还原电位（Eh）
pH值多在5～8之间，总体处于弱酸性-弱碱性环境。不同矿化阶段常有较明显变化，由成矿早期到成矿晚期，由酸（弱）性或碱（弱）性变为碱（弱）性或酸（弱）性，而金的主要矿化往往出现在这种转变的中偏酸或中偏碱区间。如沃溪矿床第Ⅰ矿化阶段pH值为8.12；第Ⅱ矿化阶段（以钨为主、金为次阶段）为7.3；第Ⅲ矿化阶段（金的重要矿化阶段）为5.61～6.8；第Ⅳ矿化阶段（金的重要矿化阶段）为6.6；第V矿化阶段为8.12（卢作祥等，1990）。可见金主要出现在由弱碱转变为弱酸阶段。又如黄金洞金矿床，早期阶段pH值为6.45～6.50，主期阶段（即金的主成矿期）为6.35～7.15，表现为由弱酸转变为弱碱阶段成矿。
Eh值变化较大，一般在＋0.4～-0.8V之间。氧化还原电位对成矿有较明显的影响，在成矿过程中，金往往出现在Eh值改变的条件下，例如在强还原环境中，当Eh值提高，还原条件减弱，金即大量沉淀。以沃溪矿床为例，从第Ⅰ到第V矿化阶段，Eh值依次为-0.809、-0.672、-0.492、-0.477、-0.552（卢作祥等，1990），其中第Ⅲ、Ⅳ阶段为金的主要成矿阶段，即金主要形成于Eh值由-0.809提高到-0.492及-0.477区间。

1.成矿温度
对矿床不同矿化阶段石英中的包裹体，采用均一法和爆裂法测定成矿温度的结果显示，矿床的形成温度具有较宽的变化范围（表3-5，表3-6）。

表3-5　庞西垌矿床石英流体包裹体的温度测定


表3-6　金山矿床流体包裹体的均—法温度测定结果

第Ⅰ成矿阶段的温度在300℃左右，主要成矿阶段第Ⅱ、Ⅲ阶段的温度区间180～270℃，第Ⅵ成矿阶段的成矿温度范围160～180℃。由于均一温度是在常压下获得的，因此实际的成矿温度高于均一法测定的值。
利用同位素温度计可以计算矿床形成的温度。利用闪锌矿—方铅矿硫同位素温度计计算庞西垌银金矿床第Ⅲ成矿阶段的形成温度为240～280℃，利用银金矿—闪锌矿温度计获得庞西垌银金矿床第Ⅵ阶段的成矿温度为143℃（陈辉琪，1987），基本与包裹体测温结果相同。
围岩六环花岗岩两个样品的石英包裹体的均一温度分别为306℃（3个包裹体的平均值）和273℃（4个包裹体的平均值），与第Ⅰ成矿阶段相近。
2.其他成矿物理化学参数
庞西垌银金矿床和金山银金矿床成矿流体的密度、压力、盐度、pH值等其他成矿物理化学参数见表3-7。

表3-7　庞西垌－金山银金矿床成矿物理化学参数

注：陈辉琪（1985），李赋屏等（1995）。
其中，盐度、密度和pH利用包裹体直接测定，成矿压力利用CO2包裹体估计，在H2O-CO2体系热水溶液的浓度与温度、压力的关系图获得，Eh值采用H2S-H2O图解见解求得，硫逸度利用闪锌矿、银金矿、黄铁矿共存时，闪锌矿中FeS的摩尔分数和银金矿中Ag的摩尔分数与温度、硫逸度的关系求得，氧逸度是在温度、硫逸度已知的情况下，根据一些氧化物和含氧盐（石英、方解石）的稳定范围求得。
从表中可知，庞西垌－金山银金矿床成矿流体的盐度和密度较低，溶液近中性，氧逸度显示形成于较强的还原环境。金山银金矿床与庞西垌银金矿床的物理化学环境存在一定的差异，前者的成矿压力和流体的pH值比后者的稍偏低。

一、成矿流体的温度

笔者在法国产的Chaixmeca冷热两用台上对Au、Sb、Hg矿床进行了系统的包裹体均一温度测定，结果见表16。

测量结果表明，沃溪Au-Sb-W矿床的形成温度为99～264℃，其中成矿早期石英-白钨矿阶段温度为260℃左右，石英-硫化物-自然金阶段的温度为210～170℃，并集中在200℃，石英-碳酸盐阶段温度为128～99℃，集中在115℃。

渣滓溪Sb矿床的形成温度为90～220℃，其中成矿主阶段石英-硫化物期的温度为156～220℃，并仍集中在200℃，晚期碳酸盐阶段的温度为90～120℃，主要集中在110℃。坑道不同标高同期同种脉石矿物流体包裹体的均匀化温度无显著差别。

铜仁-凤凰汞矿带Hg矿床均一化温度的测量结果表明，该带矿床以低温成矿为鲜明特征。成矿主阶段早期白云石中的流体包裹体的均一化温度为140～230℃，平均183℃；成矿主阶段晚期石英中流体包裹体均一温度为120～160℃。空间上，同一成矿阶段之脉石矿物包裹体的均一温度随深度的增加而升高（图32），这反映成矿流体是由深部向浅部循环和汇流的。

对比各成矿带矿床形成的温度可知，随矿化层位的升高，成矿温度逐渐降低（图33），低温成矿的特征愈加明显。

二、成矿流体的盐度

图32　茶田汞矿成矿主阶段早期白云石的均一温度随深度的变化（括号内为样品数）

图33　湘西典型Au、Sb、Hg矿床成矿温度变化趋势

A—茶田汞矿；B—渣滓溪Sb矿；C—沃溪矿床

在法国产的Chaixmeca冷热两用台上进行了Au、Sb、Hg矿床成矿流体包裹体的盐度测定，结果见表16。

沃溪成矿带成矿流体的盐度为5.7%～7.5%，渣滓溪Sb矿带成矿流体的盐度为4.8%～7.7%。两成矿带成矿流体的盐度较典型变质流体的盐度为高而与地下水的盐度特征相似，反映了成矿流体的较复杂来源。

铜仁-凤凰汞矿带成矿流体的盐度为17.80%～6.99%。成矿主阶段早期的盐度较晚期为高，同一阶段的盐度有浅部最低、中部较高、下部居中的变化规律（图34），揭示浅部热液可能经受了大气降水的稀释作用。铜仁-凤凰汞矿带成矿流体具有明显的地下热卤水特征。

通过对比可知，由元古宇板溪群的Au、Sb矿化至古生界寒武系的Hg矿化，成矿流体的盐度明显升高（图35），表明成矿流体有向热卤水方向演化之趋势。

图34　茶田汞矿主阶段早期白云石中流体包裹体盐度随深度的变化图（括号内为样品数）

图35　湘西典型矿床成矿流体的盐度演化

A一茶田汞矿；B—渣滓溪Sb矿；C—沃溪矿床

表16　湘西Au、Sb、Hg矿床成矿溶液的物理化学参数

①盐度即相当于NaCl的盐类物质的质量分数，以w（NaCl eq.）表示，下同。

三、成矿流体pH值的估算

迄今为止，人们尚未找到一种直接测定成矿流体pH值的有效方法，多借助计算法估算成矿流体的pH值。由于大多数成矿流体包裹体都含有一定数量的CO₂气体，属CO₂-NaCl-H₂O体系，故溶液的pH值主要受控于pCO₂和NaCl的浓度。Crerar（1978）假定H₂O-CO₂-NaCl体系中存在H₂O、H^＋、OH^-、Na^＋、Cl^-、NaCl、HCl、NaOH、

、H₂CO₃、

和NaHCO₃，并达到总的质量平衡，并推导出下面的计算公式：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

式中K_H2CO3、K_HCl、K_NaC1、

、K_NAHCO3分别为下述反应a、b、c、d、e的平衡常数：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

∑Na一般等于NaCl摩尔浓度加Na^＋摩尔浓度，可采用下式计算：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

当已知流体包裹体的温度、pCO₂和Na^＋时，就可按上式算出成矿流体的pH值。

借助中科院贵阳地化所包裹体室的计算机程序，笔者分别计算了Au、Sb、Hg矿床成矿流体的pH值，结果见表16。

沃溪成矿带成矿流体的pH值为6.01～8.11，从早期到晚期，成矿流体的pH值有降低之势，但总体处于近中性的pH值范围。

渣滓溪成矿带成矿流体的pH值在6.73～9.29的范围内变化。从成矿早期的石英到晚期的方解石，流体包裹体的pH值呈增高之势，坑道不同标高同种脉石矿物的流体包裹体pH又有随深度的增加而减小的趋势，这与成矿流体随深度的增加，酸性组分如C0₂、H₂S等含量渐增及Na^＋离子浓度渐低的结果相一致，并揭示成矿流体由早到晚有从近中性→偏酸性的演化趋势。但与沃溪成矿带相比，本成矿带具有明显偏高的pH值。这可能反映了两成矿带成矿流体中酸性组分含量水平的差异。

铜仁-凤凰汞矿带成矿流体的pH值在6.73～9.37之间变化，反映了明显的偏碱性成矿环境。成矿主阶段从早期至晚期，pH呈升高的趋势；由深部到浅部，成矿流体的pH值亦逐渐增大，反映成矿流体由近中性到偏碱性的演化路径并可能与上部Na^＋离子的浓度增高以及水溶CO₂从成矿流体中大量析离有关。

由上述可知，湘西两类含矿建造内的成矿流体，随矿化层位的增高，具有由弱酸性→中性→碱性的演化规律。尽管成矿流体演化过程中影响pH值的因素是复杂的，但就从总体演化规律可推知，含矿建造中成矿元素可能是在酸性—弱酸性的成矿流体作用下活化和转移的。

四、流体包裹体的气相成分及相关参数的估算

1.流体包裹体的气相成分特征

沃溪成矿带成矿流体的气相成分以CO₂和CH₄为主，但CH₄的浓度较低，其含量接近CH₄的检出限0.001×10^-6（表17）。

渣滓溪成矿带成矿流体的气相成分以CO₂、CH₄和H₂为主，CO₂和CH₄的含量水平均较沃溪成矿带为高。由成矿早期至晚期，CO₂和CH₄等的含量均呈明显增高的趋势。尽管CH₄气体的存在能够标示成矿流体的还原程度，但因本成矿带成矿流体中的CH₄和CO₂具有同步增长的趋势，故无法借此比较沃溪成矿带和渣滓溪成矿带成矿流体的还原性强弱。

表17　湘西Au、Sb、Hg矿床成矿流体的气相成分

铜仁-凤凰汞矿带成矿流体的气相成分以H₂、N₂、CH₄、CO₂为主。N₂、CH₄的高含量则显示成矿流体的还原性较强。N₂、CH₄的高含量可能与寒武系含矿建造具有较高的有机碳含量且有机质的热演化程度很高有关。坑道不同标高气相成分总含量随深度的增加而增加以及从成矿早阶段至晚阶段气体总含量的不断减少则揭示成矿流体在演化历程中曾经历了气、液两相的分异过程。

2.成矿流体的fo₂估算

由包裹体的成分特征知，成矿流体中同时含有CO₂和CH₄，故体系中可建立如下平衡反应：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

则：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

故有：

取f_CO2≈p_CO2,f_CH4≈p_CH4。在理想状态下，气体的压力比等于摩尔比，故有

取f_H2O≈1，则上式简化为：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

当已知p_CO2和p_CH4时，就可估算出成矿流体的fo₂。计算结果见表16。

由计算结果知，沃溪成矿带成矿流体的fo₂在10^-3610^-48之内，渣滓溪成矿带成矿流体的fo₂主要集中在10^-51左右，铜仁-凤凰汞矿带成矿流体的fo₂集中在10^-52附近，反映两类建造矿化流体的还原性随矿化流体的演化及矿化层位的增高而逐渐增大。这从一个侧面揭示大气降水主要是通过下渗到地下深处被加热成地下热水后回返环流而参与成矿作用的。

3.成矿流体的E_h值估算

成矿流体中存在如下平衡反应：

CH₄+2H₂O=CO₂+8H^＋

据上式可推得：

湘西低温汞、锑、金矿床成矿作用地球化学研究

式中γ_CO2、γ_CH4、γ_H2O为不同温压条件下相应组分的逸度系数，p为成矿压力，T为成矿温度，x为各组分的摩尔分数，

为温度T时的

值。据上述反应方程可估算成矿流体的E_h值，结果见表16。

Eh值的估算结果表明，沃溪成矿带、渣滓溪成矿带及铜仁-凤凰汞矿带的成矿流体均为弱还原—还原性的。从变化趋势看，以沃溪成矿带具有最大的还原性，而渣滓溪及铜仁-凤凰汞矿带具有较小的还原性，即随矿化层位的升高，成矿流体的还原性逐渐降低。这似与前文讨论的fo₂变化趋势相反。但需指出，在不同温度下

有明显差异，同时pH值对体系E_h值的影响亦较大，故不能简单地利用E_h对比不同T、p及pH条件的热液体系的氧化-还原性。

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乜凌桂林： 元素的存在形式是指元素在一定条件下与周围原子结合的方式和其物理化学状态,即赋存状态.研究元素的存在形式有很重要的意义,因为在同一种成岩、成矿作用中,不同的元素可以有不同的存在形式;而同一种元素,在不同的成矿阶段、不...