元素在流体-熔体之间的分配

元素在地幔矿物/流体之间分配~

近些年来已经报道了许多高温高压下超临界流体/矿物元素分配系数的实验研究结果。最初的研究主要集中在高温高压下流体和矿物之间稀土元素（REE）的分配系数（Cullers et al.,1970,1973；Zielinski and Frey,1974；Mysen,1979；Brenan and Watson,1991；Ayers and Watson,1993），只是最近才对高场强元素（HFSE）、碱和碱土元素的矿物/流体分配系数（Brenan et al.,1994,1995；Stalder et al.,1998），以及俯冲板块脱水过程期间微量元素的相对活动性（Tatsumi and Isoyam,1988；Ayers,1998）进行了研究。在这些研究中所用的流体组成是纯水，或是含HCl、NaCl、KCl、CO2、HF等的溶液，矿物主要是上地幔矿物相，包括橄榄石、辉石、石榴子石、角闪石、金红石、磷灰石等，实验压力大多数小于3GPa、少量达到了5GPa，温度一般小于1200℃。实验测定矿物/流体微量元素分配系数根据初始物质的选择可以分为两类：一是化学试剂合成法，即用化学试剂合成不同成分的玻璃物质（与天然岩浆岩成分相当，如安山质体系、玄武质体系等），加入光谱纯所研究的微量元素的氧化物，两者混合熔化后，控制冷却条件使其形成含矿物晶体的玻璃；二是直接采用天然岩石作为实验初始物质，如Brenan and Watson（1991）利用天然橄榄石在1GPa、1000℃下实验测量了橄榄石/流体的分配系数。
Stalder等（1998）研究了REE（La、Ce、Sm、Tb和Yb）在水流体与地幔矿物（石榴子石、单斜辉石和金红石）之间的分配系数，发现REE内部的分异作用与矿物种类、温度、压力有密切的关系。REE在流体/石榴子石之间的分异作用要大大强于流体/单斜辉石之间的分异作用，同时要强于硅酸盐熔体/石榴子石之间的分异作用。在1430℃、2.5GPa时熔体/石榴子石之间的分异（DSm/DYb,DSm和DYb分别为熔体/石榴子石Sm和Yb的分配系数）为3.5，而在3GPa、1000℃和5GPa、900℃时，流体/石榴子石之间的分异（DSm/DYb）都达到了100。随着温度和压力升高，REE内部的分异作用减弱，在5（GPa时，从900℃到1200℃，流体/矿物REE的分异（DSm/DYb）从96减小到16。这表明地幔中REE内部最强的分异作用发生在石榴子石稳定区域内比较冷的位置，暗示在地热梯度较低的背景中，如俯冲带和冷克拉通底部岩石圈地幔的上部，REE内部分异最有可能发生，并且深度越大，分异作用越不明显。Shimizu（1975）发现亏损主元素的煌斑岩中的石榴子石二辉橄榄岩结核总体上具有高的LREE/HREE比值，表明它们是在主元素亏损之后（例如熔体的萃取）被交代事件富集引起；对交代介质的REE组成计算也揭示了很高的LREE/HREE比值。Mysen（1979）根据LREE和HREE之间的高度分异指出这种交代介质是水流体。Shimizu and Richardson（1987）和Stachel and Harris（1997）在含金刚石的方辉橄榄岩包体中都发现石榴子石中REE的正弦分布型式（具有低LREE/MREE和高MREE/HREE特征），这需要在初始的母体液体中就有强烈REE分异（Sm/Yb大约为100），而不可能由任何已知熔体组成的结晶作用来解释。造成这种分异过程的作用是流体的交代富集作用（Stachel and Harris,1997），经计算这种流体具有高含量的大离子亲石元素（LILE，如Rb、Sr等）和LREE、低含量的HFSE（Zr、Hf等），基本上不含HREE，因此认为富含LREE的石榴子石是在80～100km深度、3GPa压力条件下被水流体交代形成的产物。
Stalder等（1998）还研究了HFSE（Zr、Hf、Nb和Ta）在水流体/榴辉岩矿物组合（石榴子石、单斜辉石和金红石）之间的分配系数。HFSE、REE和LILE在流体/透辉石之间没有明显的分异，Nb和Ta进入流体的程度与LREE和一些LILE相近，Nb/Ta比值几乎恒定在2左右。在3GPa时，HFSE在流体中富集而不是亏损；在5GPa时，HFSE分配系数接近其他不相容元素的分配系数；HFSE的分配系数受压力的影响很小，而其他元素都随着压力升高更强烈地分配进入流体中。HFSE、REE和LILE在流体/石榴子石之间有一定程度的分异，特别是Zr、Hf，随温度升高，REE和HFSE的流体/石榴子石分配系数升高。HFSE和其他元素在流体/金红石之间的分异作用最强，其分配系数要比其他不含金红石矿物相的分配系数小1个数量级。Nb、Ta强烈地分配在金红石中，金红石/流体中Nb、Ta的分配系数大于100，因此认为在金红石存在的条件下，消减板块经由含水相转移到地幔楔中的Nb、Ta数量可以忽略不计。
实验证明碱性角闪石能稳定于5GPa和1300℃以下的条件下，Zimmerman等（1997）和Melzer等（1997）对Ca、Na、K、Rb在碱性角闪石和含氯水溶液之间的分配也进行了研究，结果表明在700℃和800℃下，Na和K都强烈分配到流体相中，其流体/碱性角闪石分配系数几乎相等，而Ca则强烈分异到角闪石中。Najorki等（1996）研究了Sr、Ca在（Ca,Sr）透闪石与（Ca,Sr）氯化物水溶液之间的分配，发现Sr优先分配到流体中。Melzer等（1997）研究了Rb在碱性角闪石与（Na,K）氯化物水溶液之间的分配，发现Rb总是强烈分配进入流体相。Brenan and Watson（1991）在1.0GPa和1000℃条件下测定了Ba、Sr、Cs和Na在橄榄石和含碳酸盐、氯化物和NaOH流体中的分配系数，发现Na在任何情形下都强烈分配进入流体相，且不受流体组成的影响；在纯水条件下Ba、Sr的分配系数都接近1，但在含（Na,K）氯化物溶液中，Ba、Sr的流体/橄榄石分配系数增大了约2个数量级；Cs在所有条件下都比Ba、Sr优先进入流体相中。Keppler（1996）测定了K、Rb、Sr和Ba在单斜辉石与纯水和（Na,K）Cl流体中的分配系数，发现这些元素都倾向于分配进入流体相中，且Rb、K的流体/单斜辉石分配系数要远大于Ba、Sr的流体/单斜辉石分配系数。Ayer（1998）在2.0～3.0GPa、900～1100℃下测定了Rb、Sr在富水流体与橄榄石、单斜辉石、斜方辉石、金红石、钛铁矿之间的分配系数，发现Rb、Sr流体/金红石与流体/钛铁矿的分配系数相似，Rb（约102～103）和Sr（约102）都强烈分配进入流体相中；Rb、Sr流体/单斜辉石之间的分配系数则相对较小，Sr约为1、Rb在10～100之间；流体/橄榄石之间的Sr的分配系数为102～103；流体/石榴子石之间Rb、Sr分配系数分别约为10和100。Stalder等（1998）在900～1200℃、3.0～5.7GPa下测定了Ba、Sr在水流体与石榴子石、单斜辉石和金红石之间的分配系数，发现两种元素都倾向于分配进入流体中，流体/单斜辉石之间Ba的分配系数大于Sr的分配系数，分配系数都随温度的升高而升高；Ba、Sr流体/石榴子石分配系数相近，Sr的分配系数受温度、压力的影响很小，Ba的分配系数随温度升高略有增加；体系中随金红石含量的增加，Ba、Sr的分配系数有所减小。
Brenan等（1995）测定了Ba、Sr在2.0GPa、900℃时流体与单斜辉石、石榴子石、角闪石、橄榄石中的分配系数，发现流体/单斜辉石和流体/石榴子石之间Ba的分配系数相近（104～105），而Sr流体/单斜辉石分配系数为0.5～2，表明Ba比Sr更强地分配进入流体中。Brenan等（1995）还测定了U、Th、Pb在单斜辉石、石榴子石、角闪石、橄榄石与流体之间的分配系数，发现Th、Pb单斜辉石/流体分配系数分别在0.6～9和0.04～0.09之间，要比石榴子石/流体的分配系数高10倍；在相同的氧逸度下，U在石榴子石/流体中的分配系数要比单斜辉石/流体之间的分配系数高10倍；U、Th、Pb在橄榄石/流体中的分配系数要比其他的硅酸盐/流体的分配系数明显偏低。Stalder等（1998）研究了Pb在单斜辉石、石榴子石之间的分配系数，发现Pb也很容易进入流体相中。

与岩浆相关的矿床都存在强烈的围岩蚀变，不发育蚀变的岩石缺乏成矿潜力，围岩蚀变总是表现为含水(挥发分，下同)矿物交代无水(挥发分，下同)矿物，成矿金属元素i在晶体-熔体或熔体-流体之间的分配系数Dcrystal/melti或Dmelt/fluidi很小，这样的证据链表明成矿作用首先与含矿流体有关，或者说成矿作用的基本解是成矿物质从含矿流体中析出(罗照华等，2008a)。正因为如此，成矿流体成为矿床学家长期关注的研究对象(杜乐天，1988;毛景文等，2005;刘斌，2008)。接下来，成矿流体的来源就成了一个关键问题。
据研究，几乎在所有的上地幔环境下形成的矿物中均找到了流体包裹体(朱永峰，1998)，暗示地球深部确有大量流体存在。根据流体包裹体的研究结果，深部流体的成分可能主要是H2O，CO2，CH4及少量H2，N2等，杜乐天(1988)将其称为幔汁。由于测试技术的进步和不断的新发现，深部流体被赋予了越来越重要的作用。杜乐天长期从事深部流体方面的理论研究，提出“可以用地球排气作用作为一条统纲，把原来分散的地球科学各个分支学科和谐地串联成为一个整体地球科学巨系统”(杜乐天，2000)，并指出了地球排气作用在油气资源、自然灾害成因、地球动力学、成岩成矿作用等方面的意义(杜乐天，1993，1996，1998，2000，2005)。
毛景文等(2005)以中国东部中生代成矿作用为例，比较全面地阐述了地幔流体及其成矿系统研究的现状，认为在地幔柱区、大陆裂谷区、大陆减薄区(或伸展带)和深大断裂及其次一级断裂(包括大型走滑断裂带中的拉分盆地)等地质环境中，地幔流体具有较强的活动性;大规模金矿集中区的形成与富金岩石圈的金的亏损具有耦合关系，地幔排气、深大断裂疏导和盆地储存是形成郯庐断裂两侧幔源气藏和金属矿产的一种重要方式;华北克拉通及邻区在120Ma左右出现的大规模深部流体成金矿事件与岩石圈快速减薄和软流圈上涌相耦合，由于岩石圈厚度大，地幔流体在不同部位活动的强烈程度不同，金矿的成矿作用因此表现出多样性;扬子克拉通西缘在中新生代经历了板块俯冲、碰撞和后碰撞过程，形成各具特色的碲矿床、与碱性岩有关的稀有金属矿床和金矿床3种地幔流体成矿系统(毛景文等，2005)。
高温高压实验表明，流体中成矿元素的溶解度随着压力而增加(Loucks et al.，1999)，证实了深部流体的成矿潜力。但是，深部流体是如何导致成矿的，其地质标志是什么，至今尚存在许多疑问。

岩浆上升到地壳的浅部不可避免地造成水溶液或气相的饱和。即使在大多数长英质岩浆中 H₂ O的扩散性相当低,但是具有浮力的低密度水流体与熔体和晶体一起,将运移到岩浆房的顶端。当处在一种平衡状态时,岩浆中的微量组分必须在熔体、晶体和 H₂ O 流体相之间进行分配。微量包括金属元素在共存相之间分配的程度可以根据分配系数进行量化。如微量元素在熔体和晶体之间分配系数一样,有可能精确导出表达微量元素在熔体和H₂ O流体相之间分配的方程。由于以下原因,元素在熔体—流体之间的分配比较复杂,其一,需要考虑水饱和之前元素的分配行为;其二,不相容元素被 H₂ O 流体相的萃取取决于元素在流体和出溶流体的岩浆中的溶解度。Candela及其合作者详细讨论了元素的熔体—流体分配行为的定量化,并由 Candela 和 Holland (1984,1986),Candela (1989a, b,1992)和Candela et al.(1995)进行了总结。在详细阐述他们的工作之前,首先叙述一些经典实验研究以便为读者提供一些初步的思索,即为什么热液流体是如此有效的金属清道夫 (scavengers)? 为什么热液流体在成矿过程中如此重要?

1.H.D.Holland和其他人的经典实验

在一系列经典试验中,Holland (1972)的实验表明,除了温度和 pH 值等参数外,许多金属在岩浆热液流体中的溶解度强烈依赖于体系中Cl^-的浓度。当一个水溶液与一个岩浆熔体反应时,可以观察到,像Zn、Mn、F e和Pb等金属强烈分配进入水溶液中,金属在熔体和流体相之间的浓度比值与体系中Cl^-浓度呈指数式的正相关关系 (图4-41)。实验清楚地证明,如果溶液中含有相当数量的氯化物阴离子(Cl^-),那么一定的金属将易于溶解于这种溶液中。进而,金属也将依据它们与Cl^-成键或形成络合物的能力而呈现出进入水溶液相程度上的差异。

图4-41 作为Cl 浓度([Cl ^- ])的函数,Zn 在H ₂ O流体相中浓度[Zn]^f与在花岗岩熔体中浓度[Zn]^m的比值

(据 Holland,1972)

实验条件:700～800℃,140～240MPa

—Zn在水溶液与熔体之间的分配系数

研究还表明,作为温度的函数,在750℃、任意 Cl 浓度下,H₂O 流体中的全铁含量都比 650℃的高,这证实了一个直观看法,即正常情况下,作为温度的函数,溶解度随温度升高而增加。此外流体中Al的含量不受水溶液Cl^-浓度的影响。这表明,并非流体中所有金属的溶解度都受Cl^-浓度控制 (尽管它们可能受其他配位体的影响),有些金属甚至并不选择分配进入热液中。

金属溶解度对Cl^-浓度的依存关系暗示,配位体本身也将有效地分配进入水溶液中。Kilinic et al.(1972)和Shinohara et al.(1989)从实验上证明,氯化物强烈分配进入岩浆水溶液相,根据以下反应:

Cl^- (熔体)+OH^- (熔体)→HCl (流体)+O^2- (熔体)

在花岗岩熔体与含氯化物的水溶液之间的反应表明,Cl^-离子强烈分配进入流体相,但是分配系数的变化表现为复杂的形式 (图4-42)。在低压下,水溶液相分离为两种不混溶的部分,一相富气,另一相富液,共存富气相中Cl^-的饱和固定了 Cl^-进入流体相的分配。在更高压力下,Cl^-进入一种均匀流体相 (临界点之上)的分配受熔体中 Cl^-浓度(或活度)控制,但随压力增大而增加。

Holland和其他人的早期实验表明,水溶液组成,特别是配位体物种的性质和含量对金属在水溶液中的溶解度有十分重要的影响。当然,水溶液中的金属含量并非仅取决于Cl^-的浓度,还有其他许多因素影响热液流体搬运金属的能力。

图4-42 硅酸盐熔体相中 Cl ^- 摩尔浓度随出溶水流体相 Cl ^- 摩尔浓度和压力的变化

(据Shinohara et al.,1989)

相对于熔体相,Cl^-强烈分配进入水溶液相。在低压下 (60和120MPa),产生液气不混溶,Cl^-浓度被共存富气相Cl^-的饱和所固定。更高压力下,对于熔体中任何给定的Cl^-浓度,一个均匀水流体相的 Cl^-浓度将随着压力增大而增加

2.影响金属流体—熔体分配的其他因素

金属在一个硅酸盐熔体和一个出溶的水溶液之间的分配是一个复杂问题。金属在熔体和流体之间的分配程度是变化的,主要受演化流体中 Cl 等配位体物种浓度的控制,而配位体的浓度也是持续变化的。此外,像温度、压力、出溶水相对于保留在熔体中 (即在结晶过程中达到水流体饱和时)水的量以及熔体—流体体系的氧逸度等,都影响到金属的分配。这意味着,不能将分配系数作为一个常数对待,因为在特定条件下,分配系数只维持在一个非常特别的瞬间。随着岩浆热液体系的演化,金属的熔体—流体分配系数将表现出很宽的变化范围。

Candela (1989)指出,一个出溶水溶液流体中金属的含量很大程度上取决于结晶序列中是否达到了水饱和。正像金属的晶体—熔体分配那样,金属的水溶液—熔体分配也是一种岩浆—热液体系中微量元素分布和集中的有效手段。其中特别重要的就是区分“一次沸腾”和“二次沸腾”。一次沸腾过程的数学模拟比较简单,该过程与高位浅成花岗岩侵入体有关的成矿过程密切相关,它们与斑岩铜钼矿床相伴。由于金属在熔体、晶体和水溶液之间进行分配,因此二次沸腾需要更为复杂的数学模型才能描述。这里仅讨论一次沸腾过程中金属的流体—熔体分配问题,二次沸腾过程中金属的分配数学模型可见文献Candela (1989)。

Candela (1989)提供了一组描述一次沸腾情况下微量元素在水溶液和硅酸盐熔体之间分配的定量数学方程。这些特别的方程可以用于那些分配不随流体中配位体浓度发生改变的组成。它们有点类似于分离熔融和结晶作用的方程:

地球化学

式中:

是在水溶液演化的任何瞬间组分i在水溶液中的浓度;

是组分i在水溶液/硅酸盐熔体之间的分配系数;

是组分i在硅酸盐熔体中的初始浓度(限定于水饱和的瞬时);

是水在硅酸盐熔体中的初始浓度(限定于水饱和的瞬时);F是硅酸盐熔体中水的质量 (在水饱和后的任何特定的瞬时)与硅酸盐熔体中初始水质量的比值。

组分i在硅酸盐熔体中的浓度(

)由下式给出:

地球化学

式中:

由前式获得。

当已知i元素的流体/熔体分配系数随压力以及饱和水含量变化的程度后,就能计算像氯化物等组成在演化的水溶液和硅酸盐熔体中的浓度。图4-43 表示了计算的Cl 在一个演化的硅酸盐熔体—水流体体系中浓度的变化趋势。一个岩浆水流体相的出现将会造成熔体中挥发分的亏损,同时随着体系向完全固结演化,伴随着Cl等挥发组分在水溶液中含量的降低。热液从熔体萃取氯或其他呈氯化物络合物金属的效率可以通过溶于水溶液中的总量与水饱和时熔体中初始量之间的比值定量确定。效率因子不仅取决于如

等明显的指标,也与F(水饱和后的任意瞬间熔体中水的质量与熔体中水的初始质量之比)等参数有关。注意,并非所有挥发组分都呈相同的作用方式,如在一次沸腾过程中氟在熔体中的浓度始终保持相对稳定。这与氟的溶液/熔体分配系数有关 (Dingwell et al.,1983)。

Cu或Zn等元素的行为不仅是压力的函数,而且强烈受制于熔体相中Cl^-的浓度,对它们进行流体-熔体分配的计算更为复杂。同样,金属在二次沸腾环境中进入水溶液相的分配也涉及许多附加的前提条件,并且涉及更为复杂的数学推导。详细的讨论已经超出本书的内容,有兴趣的读者可以参阅Candela (1989)的文章。要指出的是,热液体系中任何与Cl^-强烈成键的金属 (如Cu)都将易于呈现与图4-43 中展示的氯相似的行为。因此Cu在热液中最大的浓度出现在水饱和达到后。与此对比,像Mo等不与Cl^-成键的金属,不受这种配位体浓度的制约,其分配行为与Cu等不同,最有效地集中在出溶水流体相演化的最晚阶段。

岩浆热液成矿假说的三个前提:①岩浆中含有相当数量的水,并且在结晶过程中释放出来形成热液;②释放出的热液溶解有足够量的金属元素以形成矿床;③流体-岩石、流体-流体等相互作用引起温度、压力等物理化学条件改变,导致矿石矿物沉淀富集。这三个前提已经被野外地质证据和实验所证实。特别是金属元素以及络合物的配位剂在高温水流体相中的浓集,均有力地证明,岩浆热液的形成过程本身就是浓集许多金属的过程,有力支持了由岩浆形成成矿热液的理论,并与矿床观察到的事实相吻合,重新确立和夯实了岩浆热液成矿理论的地位和基础 (Audetat et al.,2008)。

图4-43 氯和氟在花岗岩浆出溶的水溶液中和残余熔体中的浓度

(据Candela,1989b)

(a)氯在一个从花岗岩浆出溶的水溶液中的浓度;(b)氯和氟在残余熔体中的浓度二者都作为保留在熔体中水比例的函数。计算是在这样的情况下进行的:水饱和是通过岩浆从5.4km深度 (饱和时的水含量为5%)绝热上升到地表(保留在岩石中的水为1%之后),以一次沸腾形式达到水饱和。

假设为4000×10^-6,

从水饱和点的39变为岩浆抵达地表后的1

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