煤层气成因

煤层气的生成和运移~

(一)煤层气的生成
植物遗体埋藏后，经过微生物的生物化学作用转化为泥炭(泥炭化作用阶段)，泥炭又经历以物理化学作用为主的地质作用，向褐煤、烟煤和无烟煤转化(煤化作用阶段)。在煤化作用过程中，成煤物质发生了复杂的物理化学变化，挥发分含量和含水量减少，发热量和固定碳的含量增加，同时也生成了以甲烷为主的气体。煤体由褐煤转化为烟煤的过程，每吨煤伴随有280～350m3(甚至更多)的甲烷及100～150m3的二氧化碳析出。
泥炭在煤化作用过程中，通过两个过程，即生物成因过程和热成因过程而生成气体。尽管生成气体的主要成分为甲烷，但同时还有水、二氧化碳、湿气和液态烃释放出来(表4－4)。
表4－4煤化作用过程中(至Ro=2.0%)所生成的气体体积表


注:①scf:标准立方英尺.Standardcubicfeet的缩写，是国外天然气行业常用单位。1scf=0.0283168m3。Tscf为万亿标准立方英尺。(据Scott，1993)
根据来源的不同(生物成因和热成因)和煤化作用过程中气体化学成分的组成变化可将煤层气分类(表4－5)。
表4－5生物成因和热成因煤层气产生的阶段表


(据Scott et al.，1994)
1.生物成因煤层气
生物成因煤层气，是有机质在微生物降解作用下的产物，是指在相对低的温度(一般小于50℃)条件下，通过细菌的参与或作用，在煤层中生成的以甲烷为主并含少量其他成分的气体。生物成因煤层气的生成有两种机制，即二氧化碳的还原作用和有机酸(一般为乙酸)的发酵作用(Law，1993)。尽管两种作用都在近地表环境中进行，但根据组分研究，大部分古代聚集的生物气可能来自二氧化碳的还原作用。煤层中生成大量生物成因煤层气的有利条件是:大量有机质的快速沉积、充裕的孔隙空间、低温、高pH值的缺氧环境、低硫酸盐浓度(Law，1993)。按照生气时间、母质以及地质条件的不同，生物成因煤层气有原生生物成因气和次生生物成因气两种类型，两者在成因上无本质差别。
(1)原生生物成因煤层气:原生生物成因煤层气，是在煤化作用阶段早期泥炭沼泽环境中的低变质煤(泥炭到褐煤)经微生物作用使有机质发生一系列复杂过程所生成的气体，又称之为早期生物成因煤层气。由泥炭至褐煤阶段，可生成原生生物气量约为38m3/t。
对于原生生物成因煤层气和热成因煤层气的形成阶段，不同学者的划分方案不尽相同。Scott等以Ro<0.3%为原生生物气的界限值，而热成因煤层气开始生成的Ro值为0.5%(表4－5);Palmer将(原生)生物成因煤层气和热成因煤层气的Ro临界值定为0.5%;Rice(1993)认为热成因煤层气形成始于0.6%左右。传统的天然气成因理论认为，生物煤层气一般形成于Ro值为0.3%以下，而热成因煤层气形成于Ro值在0.6%～0.7%之上，即生气母质在Ro值0.3%～0.6%的热演化阶段不生气。但近年来的研究表明，生气母质在Ro值为0.3%～0.6%阶段仍然生气，且可形成相当规模的气田(目前出现的多为煤型气田)，这一阶段所生成的气体称为生物热催化过渡带气(徐永昌，1994)，即是说，有机质生气是一个连续的过程，煤层气也应如此。
由于泥炭阶段煤层温度和压力较低，煤的吸附能力较弱，且由于泥炭的含水量较大，煤中的孔隙表面多被水分子所占据，故原生生物成因气在煤层中的吸附量较少。大多数原生生物成因气和二氧化碳极易扩散到大气中或溶解于地层水并最终在压实和煤化作用过程被排出(Scott，1993)，因此原生生物成因气较难成藏。
(2)次生生物成因煤层气:煤系地层在后期被构造作用抬升并剥蚀到近地表，细菌通过流动水(多为大气降水)进入煤层水中。在低、中煤阶煤中，当温度、盐度等环境条件适宜微生物生存时，在相对低的温度下(一般小于56℃)，细菌通过降解和代谢作用将煤层中已生成的湿气、正烷烃和其他有机化合物转变成甲烷和二氧化碳，即形成次生生物成因煤层气。
煤层中的生物成因气大多数可能为与地下水流动有关的次生生物成因煤层气。大气水通过渗透性煤层或其他富有机质岩石将细菌带入煤层，细菌的新陈代谢活动产生次生生物成因煤层气。因此，次生生物成因煤层气与原生生物成因煤层气的不同之处在于—细菌是煤层在盆地边缘埋藏、煤化及随后的抬升和剥蚀之后才进入煤层的(Scott，1993)。
次生生物成因煤层气的形成时代一般较晚(几万至几百万年前)。煤层中存留的生物成因煤层气大部分属于次生生物成因煤层气。次生生物成因煤层气的生成和保存需要以下条件:①煤阶为褐煤—焦煤;②煤层所在区域发生过隆起(抬升)作用;③煤层有适宜的渗透性;④沿盆地边缘有流水回灌到盆地煤层中;⑤有细菌运移到煤层中;⑥煤层具有较高的储层压力和能储存大量气体的圈闭条件等(Law，1993;Scott et al.，1994)。
假如煤化作用、区域抬升和次生生物成因煤层气之后煤层又埋藏并进一步煤化，或者构造运动改变了盆地水动力条件，则次生生物成因煤层气的化学和同位素特征将会消失(Gould和Smith，1979)。
2.热成因煤层气
热成因煤层气，是在温度(>50℃)和压力作用下，煤中有机质发生一系列物理、化学变化，煤中大量富氢和富氧的挥发分物质主要以甲烷、二氧化碳和水的形式释放出来。在较高温度下，有机酸的脱羧基作用也可以生成甲烷和二氧化碳(Ayers et al.，1994)。
随着褐煤埋藏深度增加、温度上升，煤的变质程度不断提高，生成大量的甲烷和其他气体。这一变质过程导致有机质不断脱氧、脱氢、富碳。生成的气体类型取决于煤的变质程度(图4－1)。Meissner(1984)认为:当镜质组反射率(Ro，max)大于0.73%、干燥无灰基挥发分含量大于37.8%时，热成因煤层气开始大量生成。Law(1985)认为热成因煤层气开始大量生成时的温度为88～93℃，Ro，max为0.80%。Rightmire et al.(1984)认为:当Ro，max为0.60%、挥发分为40.24%即相当于高挥发分烟煤C时(相当于我国的褐煤—长焰煤阶段)热成因煤层气开始生成，生气高峰在150℃左右，相当于中挥发分烟煤、低挥发分烟煤、半无烟煤(相当于我国的焦煤—贫煤阶段)。张新民等(1991)以Ro，max=1.90%为界，划分0.50%1.90%的过成熟阶段为裂解气阶段。因为煤是腐殖型干酪根(Ⅲ型干酪根)，成岩和煤化作用期间不存在明显的液态烃过程，热解气、裂解气的划分不是十分严格。
据Hunt(1979)研究:在煤化学作用早期(地层温度<120℃)，生成的气体以二氧化碳为主，在高挥发分烟煤和中挥发分烟煤分界处(相当于我国的肥煤阶段)所生成的二氧化碳是甲烷的两倍多。在该点之后，甲烷气的生成量迅速增加，产气高峰在中挥发分烟煤与低挥发分烟煤的分界处(相当于150℃)。此时，镜质组反射率达1.8%左右，生成的气量约占从褐煤至无烟煤总生气量的70%。之后继续生气，至无烟煤2号(镜质组反射率超过4.0%)，逐渐停止生气过程。
热成因甲烷的生成大致分三个阶段:
(1)褐煤至长焰煤阶段———生成的气量多，成分以CO2为主(占72%～92%);烃类<20%，而且以甲烷为主，重烃气<4%。
(2)长焰煤至焦煤阶段———烃类气体迅速增加(占70%～80%)，CO2下降至10%左右。烃类气体以CH4为主但含较多的重烃，至肥煤、焦煤时重烃可占10%～20%。该阶段是主要的生油阶段，如果煤中壳质组含量多，则油和湿气含量亦多。
(3)瘦煤至无烟煤阶段———烃类气体占70%，其中CH4占绝对优势(97%～99%)，几乎没有重烃。
煤阶和有机质性质不同，其产气量差异很大。煤阶高，产生的煤型气多。据前苏联报道，形成1t褐煤可产生38～68m3煤型气，形成1t长焰煤可产生138～168m3煤型气，相应地形成1t气煤、肥煤、焦煤、瘦煤、贫煤、无烟煤则分别可产生182～212m3、199～230m3、240～270m3、257～287m3、295～330m3、346～422m3煤型气。不同的显微组分对成气的贡献不同，王少昌等(1985)对低煤阶煤显微组分的热模拟实验结果表明:壳质组、镜质组、惰质组最终成烃效率比约为3.3∶1.0∶0.8。傅家谟等(1990)认为，在相同演化条件下，惰质组产气率最低，镜质组产气率是惰质组的4.3倍，壳质组产气率为惰质组的11倍并产出较多的液态烃。
(二)煤层气的运移
大多数煤层是自生自储的。然而，煤储层中可能包含自源或运移来的热成因气、生物成因气或混合气(Rice，1993;Scott et al.，1994)。在某些情况下，煤层既是热成因煤层气的源岩又是其储层，煤层中无气体的运移。然而在另外一些情况下，煤层圈闭(吸附)了从其他源岩运移来的气体，或煤层吸附煤层裂隙与水界面处微生物生成的气体(次生生物气)，则煤层中出现气体的运移。
储层压力可将煤层气保持在煤的微构造中。由于自然原因或者人类活动煤层压力降低，气体解吸、扩散最终以游离气流动，从而导致气体的运移。自然的降压方法主要是抬升剥蚀，抬升剥蚀通常发生在盆地边缘，但也可以在更大区域中发生。煤矿开采或气井采气也可导致煤层中的压力降低。煤大多是饱含水的，而煤层的泄水也能使压力降低。煤层微构造中气体的解吸和扩散过程使气体释放出来，然后开始运移，从而导致煤层气组分的变化。

1.煤层气的形成过程

煤层气主要有生物成因和热成因两种成因机制。低煤阶泥炭和褐煤具有较高的孔隙度，含水量较高，在低温条件下形成生物成因甲烷和少量其他流体。成熟度增加，水被排出，孔隙度减小，温度上升到细菌生存的上限而使得生物成因甲烷减少，同时复杂有机质裂解作用释放出甲烷和重烃，并伴有部分非烃气体的形成。煤岩成熟度达到R_o＝0.6%时，热成因烃类气开始生成，并一直贯穿整个煤化作用过程（图 11-1）（Clayton，1998）。

图11-1 煤化作用过程中不同组分天然气的产率

（据Clayton，1998）

目前开发的煤层气均位于1500m以浅的浅部煤层，煤层多经历了构造抬升作用，当煤层抬升到适合生物生存的温度范围时，煤层中有机质和CO₂在生物作用下转变为甲烷形成次生生物气，即使是高演化程度的煤岩，在抬升过程中仍有次生生物气混入，表现为甲烷碳同位素值轻于-55‰，不同盆地、不同构造背景这种混入的程度有所差别（图11-2）。

往往通过数值模拟和物理模拟预测煤的生气潜力。早期由Macrae（1954）、Juntgen（1975）等提出的预测模型，通过观察煤化作用过程中元素成分的变化，计算出甲烷的生成量和残留在煤中的量。这些模型在后来的研究中广为采用，并与其他模型进行对比。根据这些研究结果，煤的生气潜力范围为100～300L/kg（Juntgen，1975；Rice，1993）。

图11-2 煤层沉积埋藏和抬升过程中不同成因煤层气的形成

2.煤层气的成因鉴别

经过40多年的研究，国内外对煤层气的成因有了一定的认识，总体上将有机成因煤层气划分为三大类、五小类，分别是：生物气，包括原生生物气和次生生物气；热成因气，包括热降解气和热裂解气；以及混合气。这些分类主要采用煤层气的组分组成、甲烷碳氢同位素组成、乙烷碳同位素以及煤岩热演化程度等指标，通常采用图示方法对煤层气成因进行鉴别，典型图版有 Bernard（1978）图版、Schoell（1983）图版、戴金星（1996）图版和Whiticar（1999）C-D图版，这些图版均采用组分含量和稳定碳同位素或者甲烷碳、氢同位素的二维数据组合对煤层气成因进行判别。

由于煤层气的成因具有明显的阶段性和复杂性，不同地区、不同地质背景煤层气成因类型不同，判别煤层气成因时需综合考虑各种因素。本节在前人研究的基础上，根据实测数据，利用煤层气成因判别常用的甲烷碳同位素、氢同位素和组分含量3个参数的信息，建立扩展的C-D鉴别图版（图11-3），结合研究区的地质特征，对煤层气的成因进行综合判别。扩展的C-D鉴别图版中，X轴和Y轴分别为甲烷的氢同位素和碳同位素，稳定同位素是煤层气的指纹特征，利用这两者能够比较好地分辨出生物气和热成因气，以及生物气中的不同作用类型，同时还能反映煤层气所经历的次生作用；图版中以气泡体积的大小表示煤层气烃类气体组分含量值，即C₁/C_2＋，烃类组分含量可以反映煤层的演化阶段和煤层气所经历的次生作用等信息。

与以往的煤层气成因判别图版相比，扩展的C-D图版除了能对生物气（乙酸发酵，CO₂还原作用）、热成因气和混合气进行判别外，还可以对低熟热成因气、热降解气和热裂解气进行区分。低熟热成因气地球化学特征表现为分布在热成因气的范畴之内，其甲烷碳同位素为-40‰≥δ¹³C₁≥-45‰，比生物成因煤层气δ¹³C₁略重，C₁/C_2＋比生物气（小于4000）大，介于4000～10000之间，同时煤层热演化程度较低，R_o在0.5%左右，如阜新盆地煤层气属于典型的低熟热成因气。热降解气的典型特征是分布在热成因气范畴的中部，与低熟热成因气相比具有较重的甲烷δ¹³C₁值（大于-40‰）和δD值（-150‰≥δD≥-200‰），以及较小的C₁/C_2＋值（与生物气C₁/C_2＋值相近），主要是因为煤层在热降解气生气阶段，以湿气为主。圣胡安盆地煤层气是热降解气典型的例子。热裂解气的标志是具有很高的甲烷δ¹³C₁值（大于-40‰）和δD值（大于-200‰），同时C₁/C_2＋值也很高，由于此阶段天然气的重烃组分等其他组分在温度的作用下遭受了裂解，使甲烷含量相对增加，热裂解气的煤岩热演化程度高，R_o在2.5%以上。

图11-3 煤层气成因扩展的C-D鉴别图版

沁水盆地南部煤层气的样品均落在图11-3所示图版中热成因气的热裂解气以及与岩浆等热事件有关的热成因气区域，即沁水盆地南部煤层气以热裂解气与异常热事件有关的热成因气为主。结合实际地质条件，沁水盆地南部煤层气热演化程度较高，R_o值在3.0%左右，达到了高变质无烟煤阶段，如果假设研究区主要以单一深成变质作用为主，石炭-二叠系的煤层所处温度在83～153℃之间，最大的R_o值不会超过1.5%，仅靠深成变质作用不能完全解释沁水盆地南部煤岩进入高演化程度现象。研究区包裹体、磷灰石、锆石裂变径迹和矿物岩石学等方面均证明，区域岩浆热变质作用是沁水盆地南部煤岩进入高演化阶段的主要原因。岩浆热事件使煤层温度迅速升高，一方面会导致煤层生气量的增加，另一方面使原先生成的烃类发生裂解。在晚侏罗世，燕山构造运动使沁水盆地煤层强烈抬升，造成煤层出露于地表并遭受地表水的渗入，原始煤层气的同位素在水动力条件下发生分馏效应，构造抬升过程中煤层温度和压力的改变又可能发生煤层气的解吸-扩散效应和生物改造作用，改变了原始煤层气的地球化学特征。因此，沁水盆地煤层气为与岩浆相关的热裂解气，且经历了次生改造作用。

与沁水盆地南部不同，韩城地区煤层气的主要来源为热降解气成因，韩城地区煤层热演化程度处于贫煤阶段，R_o值在1.6%～2.2%的范围内，属于热降解气生成阶段。在白垩纪末期，燕山构造运动使韩城地区煤层抬升，煤层出露并接受地表水的补给和渗入，水动力条件、生物作用及解吸-扩散作用使煤层气发生同位素分馏效应。

阜新盆地煤处于低成熟热演化阶段，R_o主要分布于0.5%～0.6%之间，受辉绿岩墙侵入引起的接触变质作用的影响，局部煤层R_o可达到1%以上。根据判别图版，阜新盆地煤层气主要属低成熟热降解气，并有次生生物气的混合。

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