水合物渗透率的测定

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石油天然气学报

天然气水合物除少部分分布在陆上寒冷的永久冻土带外，绝大多数分布在300～3000m水深的海底沉积物中，勘探开发非常困难。近十几年来，天然气水合物的勘探技术日趋成熟，对评价预测全球天然气水合物的资源潜力有重要的作用。
一、天然气水合物评价预测技术
目前天然气水合物的评价预测技术有地震技术、测井技术、地球化学技术和标志矿物法等。
1.地震技术
地震勘探是目前最常用、也是最为重要的天然气水合物勘探手段。天然气水合物沉积层具有较高的速度，而天然气水合物沉积层下的地层一般为烃类气体(游离气)聚集区，声速较低，这样水合物底界的强声阻抗就会产生强反射，在地震反射剖面上显示出一个独特的反射界面。此外，由于天然气水合物稳定带界线大致分布在同一海底深度上，因此水合物稳定带底面的反射也大致与海底平行，这种技术由此被命名为似海底反射层(BSR)技术(图10-10)。随着多道反射地震技术的普遍应用和地震数据处理技术的提高，BSR在地震剖面上所呈现的高振幅、负极性、平行于海底并与海底沉积构造相交的特征，是很容易识别的。现已证实，BSR以上烃类气体以固态天然气水合物形式存在，BSR以下烃类以游离气形式存在。BSR是最早也是目前使用最多、最可靠、最直观的确认天然气水合物赋存的地球物理标志，迄今所确认的海底天然气水合物，绝大多数就是通过反射地震剖面上BSR的识别发现的。

图10-10 Blake Ridge地区的BSR(似海底反射)地震剖面

2.测井技术
测井技术的作用主要有:①确定天然气水合物、含天然气水合物沉积物在深度上的分布;②估算孔隙度与甲烷饱和度;③利用井孔信息对地震与其他地球物理资料作校正。同时，测井资料也是研究井点附近天然气水合物主地层沉积环境及演化的有效手段。
在常规测井曲线上，天然气水合物沉积层主要表现为以下异常现象(图10-11):①电阻率较高;②声波时差小;③自然电位幅度不大;④中子测井值较高;⑤高伽马值;⑥井径较大;⑦钻井过程中有明显的气体排放现象，气测值高。

图10-11 天然气水合物层的测井响应特征

3.地球化学技术
地球化学技术是识别海底天然气水合物赋存的有效手段。温度-压力的波动极易使天然气水合物发生分解，因而海底浅部沉积物中常常有天然气地球化学异常。这些异常可指示天然气水合物可能存在的位置，进而可利用其烃类组分比值(如C1/C2)及碳同位素成分，判断其天然气的成因。同时，应用海上甲烷现场探测技术可圈定甲烷高浓度区，确定天然气水合物的远景分布。
在目前技术条件下，利用地球化学方法勘探天然气水合物的主要标志包括:天然气水合物沉积中孔隙水氯度或盐度的降低，水的氧化-还原电位、硫酸盐含量较低，氧同位素的变化等。在分析地球化学数据时，应根据具体实际情况区别对待、综合考虑。
4.标志矿物法
能指示天然气水合物存在的标型矿物，通常是具有特定组成和形态的碳酸盐、硫酸盐和硫化物，它们是成矿流体在沉积作用、成岩作用以及后生作用过程中与海水、孔隙水、沉积物相互作用所形成的一系列标型矿物。
来自海底之下的流体以喷溢或渗流形式进入海底附近时，产生一系列的物理、化学和生物作用。当含有饱和气体的流体从深部运移到海底浅部时，快速冷却形成天然气水合物，并伴生有自生碳酸盐岩和依赖于此流体的化学能自养生物群。这些流体由于其温度较低，被称为“冷泉”流体，以区别于地壳深部高温流体，是寻找天然气水合物的最有效的标志矿物之一。
二、天然气水合物开发技术
从已经形成天然气水合物的地层中开发天然气，实际上是满足天然气水合物发生分解反应的过程。降低地层压力或者升高温度，均可使天然气水合物中的甲烷分子和水分子之间范德华力减弱，从而使固态的天然气水合物释放出大量的甲烷气体。天然气水合物的开发技术目前主要有3种:热激发技术、降压技术和化学抑制剂技术。
1.热激发技术
在天然气水合物稳定带中安装管道，对含天然气水合物的地层进行加热，提高局部储层温度，从而造成天然气水合物的分解。主要是将蒸汽、热水、热盐水或其他热流体从地面泵入水合物层，也可用开采重油时使用的火驱法或利用钻柱加热器。电磁加热法比上述常规方法更有效，并已在重油开发方面显示出它的有效性，其中最有效的方法是微波加热方法。热激发法主要的缺点是热损失大、效率很低，难点是生成气体不好收集。
2.降压技术
通过降低天然气水合物层的压力，促使天然气水合物分解。一般是通过钻井井眼的压力降或水合物层之下的游离气聚集层的平衡压力，形成一个天然气“囊”(由热激发法或化学试剂作用)，与天然气接触的水合物变得不稳定，分解为水和天然气。降压开发特别适用于天然气水合物与常规天然气气藏相邻的情况，适合于开发渗透率高和深度大于700m的天然气水合物聚集。该技术的特点是经济，无需增加设备和昂贵的连续热激发作用，可行性较高;缺点是作用缓慢，不能用于储层原始温度接近或低于0℃的天然气水合物聚集，以免分解出的水结冰堵塞气层。
3.化学抑制剂技术
通过注入化学抑制剂(如盐水、甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇等)，可以改变水合物形成的相平衡条件，降低水合物稳定温度，改变天然气水合物稳定带的温压条件，导致部分天然气水合物的分解。该方法十分简单，使用方便，但费用昂贵，作用缓慢，且不适合开采压力较高的海洋水合物。
从以上各方法的使用来看，仅采用某一种方法来开采水合物是不明智的，只有综合不同方法的优点，才能达到对水合物的有效开采。降压法和热激法技术的联合使用是目前最受推崇的方案，用热激发法分解气水合物，而用减压法提取游离气体。单从技术角度来看，开发天然气水合物资源已具可行性，但尚未找到一种在当前的技术条件下比较经济而合理的开采方案，天然气水合物的开发现在基本上仍然处于探讨阶段。
三、天然气水合物资源潜力
1.极地-冻土带天然气水合物
在适宜的高压低温条件下，天然气和水两种常见物质就组合成像冰一样的可燃物质。海洋和极地的广大地区都满足天然气水合物生成的条件，大量的现场研究业已表明，天然气水合物广泛分布于永久冻土带和陆缘外围的海底沉积物中(图10-12)。全球储存在水合物聚集中的天然气资源量大，目前预测的天然气资源量跨度也很大，超过3个数量级，从2.8×1015m3至8×1018m3(表10-3)。最新估算结果认为(江怀友等，2008)，全球天然气水合物资源量约(0.1～2.1)×1016m3。尽管各种估算都带有推测性和不确定性，即使根据最保守的估算，天然气水合物资源的勘探潜力也是巨大的。目前，较为公认的是3000×1012m3。通常认为，全球98%的天然气水合物资源分布在海底沉积物中，只有2%分布在陆地冻土层中。
表10-3 全球天然气水合物中的天然气资源量评价


续表


注:天然气资源量的单位为m，标准压力和温度条件:1atm和20℃。

图10-12 永久冻土带和陆缘外围海洋沉积物中实际勘测和推测的天然气水合物位置

全球极地-永久冻土带地区(北极、南极和青藏高原)的陆地面积为1.1×107km2，天然气水合物资源量在1.4×1013m3至3.4×1016m3之间(Meyer，1981;McIver，1981;Trofimuk et al.，1977;MacDonald，1990;Dobrynin et al.，1981)。青藏高原多年冻土带面积广阔，占高原总面积的61%，世界多年冻土面积的7%，达1.588×106km2，陆相盆地和海相盆地都具有良好的生油气条件，具有天然气水合物形成的条件，有可能形成具有一定规模的水合物聚集，其中羌塘盆地、可可西里陆相盆地区、祁连多年冻土区等都是较好的勘探靶区(黄朋等，2002;陈多福等，2005;祝有海等，2006;卢振权等，2010)。
2.陆缘外围天然气水合物
陆缘外围包括被动与活动大陆边缘，全球海洋天然气水合物的资源量在0.2×1015m3至7.6×1018m3之间(Meyer，1981;Milkov et al.，2003;Trofimuk et al.，1977;Klauda et al.，2005;Kvenvolden，1988;MacDonald，1990;Kvenvolden et al.，1988;Dobrynin et al.，1981)，主要分布在:①分隔的大洋外部，包括主动大陆边缘或被动大陆边缘地区;②深水湖泊之中;③大洋板块的内部地区。例如西太平洋海域的白令海、鄂霍次克海、千岛海沟、日本海、日本四国海槽、南海海槽、冲绳海槽、台湾西南部海域、台湾东部海域、环南中国海的东沙海槽、西沙海槽、南沙海槽与南沙海域、苏拉威西海、澳大利亚西北海域及新西兰北岛外海;东太平洋海域的中美海槽、美国北加利福尼亚-俄勒冈岸外海域、秘鲁海槽;大西洋西部海域，即美国东南部大陆边缘的布莱克海台、墨西哥湾、加勒比海及南美东部岸外陆缘海;非洲西海岸岸外海域、印度洋的阿曼湾、孟加拉湾、北极的巴伦支海和波弗特海、南极的罗斯海和威德尔海、内陆的黑海和里海等。
3.中国海域天然气水合物
我国海域蕴藏有丰富的水合物资源，具有水合物形成所需温压条件的主要是南海(南海陆坡面积大于120×104km2)和东海(东海陆坡即冲绳海槽西坡面积约为6×104km2)。
根据BSR的出现，将南海海域划分为11个水合物资源远景区，统计各区的水合物有效分布面积，最后得出整个南海海域BSR有效分布面积为125833.2km2，水合物稳定带的厚度介于47～389m之间(杨木壮等，2008)。姚伯初等(2006)、杨木壮等(2008)预测南海海域的水合物资源量分别为6.435×1013m3、6.9305×1013m3和7.632×1012m3。
对于东海海域，杨木壮等根据该海域的海底温度、地温梯度、海水深度和盐度参数，计算水合物稳定带的分布面积为5250km2，稳定带厚度介于50～491.7m，最终预测东海海域的水合物资源量约为3.53×1011m3。
估算海底天然气水合物中甲烷资源量，一般考虑天然气水合物分布范围、水合物稳定带厚度、沉积层的孔隙度、水合物在空隙中的浓度，以及水合物分解甲烷的膨胀系数等因子，其中水合物稳定带厚度在天然气水合物资源评价中具有重要意义(Xu et al.，1999)。天然气水合物稳定带是指在特定的温度-压力条件下，天然气与水合物可以达到相平衡，结合形成天然气水合物地区带。根据水深、海底温度和地温梯度这3个重要参数，即可计算确定特定区域天然气水合物稳定带的厚度。在此基础上，根据天然气水合物烃气系统的综合特征，再进一步确定可形成高丰度天然气水合物聚集的可能勘探靶区。最有利的现实勘探方向是处于水合物稳定带中的极地砂岩储层和海洋砂岩储层，当然还要具体分析天然气的源岩品质、天然气的供应量是否充足、运移通道是否发育等因素，最后确定勘探目标。
天然气水合物的能量密度高、杂质少、储量规模大，是一种洁净型能源资源。勘探开发天然气水合物，增加天然气产量，可以逐步改变我国能源结构现状，同时也可以减少大量燃煤造成的环境污染，具有广阔的勘探前景。

渗透率是反映多孔介质的渗流能力的参数，是影响天然气水合物分解后的产气速度的重要因素。因此，在天然气水合物的开采利用阶段，含水合物沉积层的渗透率以及初始天然气水合物饱和度、生产压力等都将对天然气水合物的开采效果产生重要影响。

实验装置

实验装置的水合物生成与驱替部分采用同一个容器，即水合物生成后可以立即进行驱替试验，测定该种状态下的渗透率。容器的温度由外部夹套中的冷却水控制，温度范围为-30℃至室温。容器的最高工作压力为30MPa，工作温度范围为-30～30℃，内径为60mm。驱替压差采用高静压差压变送器，同时采用压力传感器测量两端的压力，以便在压差超出差压传感器的测量范围时，可以直接测量两端压力以求出压差。由于压力传感器的精度等级为0.05，所以在30MPa的量程下，其最小分辨率为15kPa，差压传感器的量程应取150kPa。趋替动力采用MOSTB精密平流泵，在双机轮替的工作模式下，可以确保驱替压力波动小于0.01MPa，同时，通过计算机控制系统设定泵的控制参数及取回数据。图75.12为整个装置系统的示意图:

图75.12 水合物渗透率测定装置示意图

实验技术与方法

在实验装置内可模拟低温高压环境下在沉积物中生成天然气水合物，实验过程中使用TDR技术测量沉积物中的含水量，以此确定沉积物中天然气水合物的饱和度，在不同天然气水合物饱和度情况下，测量水的渗透率。水合物与容器内壁间采用导热橡胶套隔开，目的是阻断水合物与容器内壁间可能的流道，以确保驱替液体确实是通过水合物的内部通道。考虑到TDR的测量精度，确定的反应区长度取为150mm，TDR探针同时作为热电阻的载体。在测定的反应区外，考虑到不能产生管道阻塞的现象，两端必须保持有不生成水合物的区域，这两个区域设定为50mm，具体试验中的长度由TDR测试结果实测计算得出。具体实验步骤如下:

1)反应容器内预先装填好沉积物并压实;系统抽真空后，在饱和水容器中，制备指定压力下的饱和水。此时的压力将在整个水合物生成过程中稳定不变。

2)背压阀全开，启动平流泵，使饱和水在系统中循环流动，以便饱和水充分浸润沉积物。

3)关闭平流泵，同时关闭反应容器两端的阀门以稳定容器内压力，启动制冷，开始水合物的生成。同时采集温度及TDR数据。

4)水合物生成结束后，可开始水渗透率的测试。设定驱替压力差，动态控制平流泵出口压力，保持压差恒定。纪录压差、流量，以及温度和TDR数据。

5)通过下列公式计算含水合物样品的水渗透率:

岩石矿物分析第四分册资源与环境调查分析技术

式中:k_a为水渗透率，μm²;q_w为水的流量，mL/s;μ_w为测定温度下水的黏度，mPa·s;L为试样的长度，cm;A为试样截面积，cm²;p₁为试样进口压力，MPa;p₂为试样出口压力，MPa。

6)同时，根据TDR波形，计算多孔介质中水合物的饱和度，由此得出不同水合物饱和度情况下试样的水渗透率，了解水渗透率随水合物饱和度的变化趋势。

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