成矿流体系统的演化

成矿流体起源~

成矿流体有多种来源，主要包括①海水;②大气水;③原生水。这些水都具有明确的同位素组成。除此，其他可能来源有:地层水、变质水和岩浆水等，这些水认为是海水、大气水、原生水其中一种或多种水的派生物或混合物(图3.11)。

图3.11 不同来源水的δD－δ18O图

(1)海水(sea water)
现代海水的δ值几乎恒定，保持在零值左右。古代海水的同位素组成稍低，但是与零值的偏差不超过1‰～2‰。很多火山成因的块状硫化物矿床(massive sulfide deposit)都是在的海底环境的较热海水中形成的。最近在洋中脊观察到的热液系统支持了这一观点，观察结果显示，流体的同位素组成相对于零值仅仅产生了极小的变化。在有关海水与大洋地壳的相互作用研究方面，取得比较理想成果是对火山口流体δ18O和δD值的研究(Shankds，1901)。
Bowers ＆ Taylor(1985)模拟了演化中的海水热液系统的同位素组成。在低温下，由于大洋地壳中的蚀变产物富集18O，因此流体的δ18O值相对于海水会降低。在250℃左右时，流体的同位素组成转变为海水初始值。在350℃时与玄武岩进一步反应，使得海水的δ18O值增至+2‰左右。由于矿物－水的分馏系数一般都小于0，因此在所有温度条件下，溶液的δD值都会稍微增加。在350℃时，溶液的δD值为+2.5‰。黑矿型(Kuroko)矿床是证明海水参与了矿床形成的最好例证(Ohmoto et al.，1983)。
(2)大气水(meteoric water)
高温大气水是很多矿床中成矿流体的主要成分，可在矿床沉积的最后阶段起关键作用，这在很多斑岩型和矽卡岩型矿床中都有报道。在北美的几个古近－新近纪矿床中观察到，同位素变化系统性地随纬度的变化而变化，因此，古大气水的组成也是随纬度的变化而变化的(Sheppard et al.，1971)。随着水－岩石相互作用的进行，成矿流体氧同位素组成由大气水的δ18O值向富18O方向变化。大气水可成为浅成低温热液金矿、脉矿床和交代矿床的主要的成矿流体。
(3)原生水(juvenile water)
原生水这一概念对早期矿床成因研究产生了极大影响。“原生水”和“岩浆水”有时候表示同一个意思，不过它们并非完全指同一种物质。原生水来源于地幔脱气，从未以地表水的形式存在过。岩浆水这一概念则并不涉及成因，是指一种使岩浆之间达到平衡的水。
很难确定人们是否真正取到过原生水样品。其中一种方式是通过分析源自地幔的含羟基矿物获得原生水的资料(Sheppard ＆ Epstein，1970)。这种方法得到的原生水的同位素组成预计为:δD=－60‰±20‰，δ18O=+6‰±1‰(Ohmoto，1986)。
(4)岩浆水(magmatic water)
尽管许多矿床与岩浆侵入作用密切相关，但争论最多的问题依然是，岩浆究竟为成矿流体贡献了多少水和金属元素。早期很多关于热液成因矿物的稳定同位素组成资料证实，大气水是成矿流体的主要贡献者(Taylor，1974)。近期的研究显示，岩浆流体普遍存在，但是其同位素组成特征可能已被后来的事件所掩盖，如大气水的混入(Rye，1993;Hedenquist ＆ Lowenstern，1994)。
岩浆水的δD值在脱气过程中逐渐变化，导致δD值和火成岩体中残余含水量之间形成正相关关系。因此，后来形成的含羟基矿物的同位素组成代表了脱气后的参与熔体，而非初始岩浆水的同位素组成。多数从长英质熔体中溶出水的δD值介于－60‰～－30‰之间，而相关火成岩则可能出现明显的D亏损。
通过计算所得的岩浆水的同位素组成而言，δ18O值一般介于+6‰～+10‰之间，δD值一般介于－50‰～－80‰之间。岩浆流体可在冷却过程中，通过与围岩进行同位素交换以及与围岩内产生的流体混合，其同位素组成发生改变。因此，一般很难确定测岩浆水组分是否参与了成矿作用。
(5)变质水(metamorphic water)
变质水指在变质过程中与变质岩有关的水。因此，变质水是一个描述性、不涉及成因的术语，可包括各种具有最原始来源的水。狭义地讲，变质水指在变质期间由矿物脱水形成的水。变质水的同位素组成变化非常大，取决于岩石的类型，以及流体/岩石相互作用的历史。较大范围的δ18O值(+5‰～－25‰)和δD值(－70‰～－20‰)一般都由变质水所致(Taylor，1974)。
(6)地层水(formation water)
孔隙流体D和18O含量的变化取决于初始流体的来源(海水、大气水)、温度，以及与流体关系密切的岩石的岩性。一般情况下，具有最低温度和盐度的地层水具有最低的δD和δ18O值，接近于大气水的值;具有最高盐度的卤水的同位素组成一般变化不大。目前尚不清楚，大气水是否为卤水的唯一水来源。卤水的最终同位素组成可能是大气水和沉积物反应的结果，也可能是沉积物中捕获的古海水和大气水混合的结果。

若简单的利用δD值数据对比，并将δ18O值于大气降水线右侧的平移（氧漂移）解释为水-岩同位素交换，则可能判断相山矿田成矿溶液的来源为大气降水，并进而得出成矿期大气降水成因的外生水循环参与成矿作用过程，这是以往利用氢、氧同位素组成判别成矿流体来源时通常的解释结果。
相山矿田钠交代型矿化成矿流体的δD值约为-80‰，其δ18O值介于-1.42‰～+1.24‰之间，平均值为+0.03‰，对这种δD＞-90‰、δ18O＞0的成矿流体推断其来源时要特别小心（张理刚等，1995）。可见，利用氢、氧同位素组成对相山矿田成矿流体来源的判断，必须与成矿地质特征相结合。

图4.2 相山矿田成矿期溶液在雨水（A）、海水（B）和岩浆水（C）三角图中的投影

相山矿田自矿前期到矿后期溶液的δ18OH2O呈现降低的趋势，这一现象一般解释为矿前期以岩浆水为主，成矿期则为岩浆水和大气降水的混合，矿后期以大气降水为主，但大气降水进入成矿溶液的途径这一问题并没有给予解释。将成矿期溶液的氢、氧同位素组成投影到雨水、海水和岩浆水三角图中（图4.2），可以看出，成矿溶液的氢、氧同位素组成在图4.2中位于岩浆水区域与雨水线之间，而且不同矿化类型成矿溶液的氢、氧同位素组成分别位于代表赋矿火成岩的岩浆水与不同雨水端员的连线上。早期成矿溶液的氢、氧同位素组成位于平均同位素组成为A的雨水端员和平均同位素组成为C的岩浆水的连线AC上，而晚期成矿溶液的氢、氧同位素组成位于同位素组成为A1的雨水端员和平均同位素组成为C的岩浆水的连线A1C上。显然，无论是早期成矿溶液还是晚期成矿溶液，均是岩浆水和雨水的混合。值得注意的是，早期成矿溶液雨水端员的同位素组成为雨水的平均同位素组成；而晚期成矿溶液雨水端员的同位素组成δD值约为-64‰、δ18O值约为-8.8‰，与中生代华南大陆地区大气降水的同位素组成相一致。可见，不同成矿时期进入成矿溶液的雨水具不同同位素组成，进而可以推测不同成矿时期雨水进入成矿溶液的途径可能不同。
相山火山盆地内碎斑熔岩及花岗斑岩岩石的δ18O全岩分别为10.57‰及10.18‰（周文斌，1995），属δ18O全岩＞10‰的高18O值岩浆岩，它是由泥砂质沉积岩石熔融而成，或者是同化了被大气降水改造过的岩石熔融的产物（李兆鼐等，2004）。显然，被同化岩石介质中的大气降水成分在熔融过程中可以进入岩浆，构成岩浆水的组成部分，并由此而导致相山火山盆地成矿期溶液的氢、氧同位素组成不局限于岩浆水的氢、氧同位素组成范围。
伴随着华南地区中生代强烈的火山岩浆活动，不仅发生了大规模的铀成矿作用，也发生了铜、锌、铅、金、银等金属的成矿作用。张理刚等（1995）对赣东北成矿作用与中生代火山岩浆活动有关的冷水坑银铅锌矿床、德兴铜厂铜矿床及银山铜铅锌金银矿床，实测了大量的岩石及矿物的氢、氧同位素组成，并计算了各矿床中生代主成矿阶段成矿溶液的氢、氧同位素组成（表4.3），相山矿田成矿溶液的氢、氧同位素组成在区域上可与其比对。对冷水坑、铜厂、银山矿床水-岩体系氢、氧同位素演化的系统研究，得出的结论是：火山岩浆无法提供矿床水-岩体系所需水量，矿床主要成矿阶段流体的来源为大气降水，其与岩石相互作用导致成矿流体演化。李学礼、孙占学等（2000）采用同样方法据相山矿田氢、氧同位素组成进行了类似的粗略估算，结果也表明相山火山盆地岩浆冷凝不可能提供形成相山矿田数万吨级铀矿所需的巨大水量，因而也得出了成矿溶液主要为大气降水成因的结论。
表4.3 赣东北地区冷水坑等矿床成矿溶液氢、氧同位素组成


作者认为，前人相关研究成果仅能证实成矿溶液中存在大气降水成分，并不能确证成矿期大气降水直接进入或者直接演化为成矿溶液。由此可见，前人对成矿所需最小水量的量化计算仅是推断成矿溶液来源的旁证，并且这种计算是以现代同位素分馏理论为基础，建立在水-岩交换作用前提下的据蚀变岩石氢、氧同位素组成及有效水岩比值（W/R）开展的相对“静态”的计算。蚀变作用及成矿作用不是“瞬间”地质事件，它有一定的时间跨度，因而成矿所需的水量是累积量。事实上，火山岩浆期后水热系统是不断演化的，它与原始岩浆发生带及高位岩浆房具密切联系。我们知道，岩浆的喷发量在一般情况下仅是岩浆房实际体积的一小部分，一般不超过10%（李兆鼐等，2004），相山火山盆地主体岩石——碎斑熔岩的体积估计大于300km3，可见，形成相山火山岩系的岩浆房体积十分巨大，即便是岩体按3000km3、岩浆中含水按0.5%计算，则岩浆中的含水量可达3.65×1011t；同时在岩浆上升侵位过程中，地壳岩石介质中所含的与大气降水有关的地下水动储量也是可观的，据巴斯科夫（1981）对岩石含水性的研究，前寒武纪岩石的平均开启孔隙度为2%～10%，就是按2%计算，1km3岩石熔融带入岩浆中的水可达2×107t。据此，与原始岩浆发生带及高位岩浆房具密切联系的火山岩浆及期后演化的水热系统中的水量是极为丰富的。
此外，微量元素也能用于成矿流体成因分析（谢树成和殷鸿福，1997）。对成矿而言，有两种流体特别普遍，即岩浆热液和渗滤流体，这两类流体具有很不相同的微量元素特点（表4.4）。尽管本次未开展金属矿物及铀矿物中微量元素及其比值的专项研究，但相山矿田岩、矿石的微量元素地球化学特征还是提供了其所包含的成矿流体成因信息：①火山岩系中U与相容性极弱和相容性强的微量元素（Rb、Hf和Sc、Co）的相关分析表明其回归方程均无显著性（见图3.2、3.3）；②矿田北部横涧、岗上英矿床矿石的U与Ga表现为极好的正相关（见图3.5）；③由表4.4可见，岩浆热液中贫Ga，而渗滤流体中则富Ga、Co。据此，相山矿田铀成矿流体非典型的岩浆热液，其微量元素含量特征表明了壳源渗滤流体的混入。
表4.4 两类主要成矿流体微量元素特点


综上所述，相山矿田成矿流体来源为岩浆水和大气降水成分的混合。早期成矿溶液中雨水成分来源于元古宙、古生代及中生代被熔融地层中所含的不同地质时代的大气降水，它们随岩石熔融一道进入岩浆，构成热液的组成部分，因而早期成矿溶液雨水端员同位素组成为雨水的平均同位素成分，对岩浆水和大气降水混合的早期成矿溶液，在一定程度上可以理解为是熔融了地层中所含“古”大气降水的岩浆水，而成矿期大气降水成分的进入量可能很少；而晚期成矿溶液雨水成分主要源自中生代成矿期大气降水，因为在雨水和岩浆水混合线中雨水端员的同位素组成与中生代降水的同位素组成一致，但这并不意味着中生代降水在重力势驱动下的外生水循环直接进入成矿溶液，有关外生地下水进入成矿溶液的运动方式将在后续章节中讨论。

相山火山盆地成矿流体系统的演化是成矿物质的富集、成矿流体运移及运移过程中发生的各种物理、化学和动力学的变化过程，它是一定时空尺度内火山岩浆及期后热液演化的产物，在空间上是由原始岩浆发生带—高位岩浆房—火山成因建造的垂向系统，在时间尺度上发育了50Ma。

据区域构造环境演化，进入燕山期，华南地区发生了挤压、拉张裂陷活动和断块升降为主的构造活动，使燕山运动前地壳运动产生的褶皱、断裂体系形变加剧和再次活动，在下部地壳不同部位形成了许多热点。燕山中期，由于太平洋板块向欧亚大陆板块俯冲，赣杭断裂带在强烈挤压环境下发生了大规模的火山喷发及岩浆侵位。位于赣杭带南西段的相山地区，下部地壳部分熔融作用形成的原始岩浆，上升侵位到高位岩浆房，继之发生火山喷发及次火山岩侵入作用。岩浆上升侵位过程中，区域富铀层位被同化混染，成矿物质在原始岩浆中初步富集，在高位岩浆房中岩浆发生强烈的分异演化作用，强亲湿岩浆元素（more-hygromagmatophile elements）铀，强烈选择性富集于残余岩浆中（中国科学院地球化学研究所，2000），并在岩浆演化最晚期的岩浆期后热液中富集，这种来源于富铀地壳物质熔融作用形成的岩浆的分异产物，完全有可能为类似于华南多数火山岩型铀矿床的铀成矿作用提供成矿物质来源（章邦桐等，1990）。此外，火山岩浆期后热液和与火山作用有关的、具有岩浆水和降水成分并含有可能源自地幔气体成分的水汽在上升过程中，从基底变质岩及流纹英安岩中浸取和溶解铀，即基底变质岩及流纹英安岩也为铀成矿提供了部分物质来源。岩浆及期后热液是成矿物质的载体。

成矿流体演化的最终产物是矿化蚀变和围岩蚀变（毛景文等，2005），因而可以根据蚀变特征追踪成矿流体的演化。相山矿田成矿前蚀变分为碱性蚀变和酸性蚀变两种，前者以钠长石化为代表，后者以水云母化为代表，成矿期蚀变叠加在成矿前蚀变之上，据目前勘探深度内揭见的与成矿关系最密切的蚀变特征推测，成矿期热液活动可分为两个阶段，即早阶段是富钠含铀的碱性热液活动，形成赤铁矿化、绿泥石化、碳酸盐化为主要标志的铀矿化，属单铀型，微含钍；晚阶段是富氟的酸性—弱酸性热液活动，形成了水云母化、萤石化、黄铁矿化为标志的铀矿化，属铀、钍混合型矿化。在空间上，蚀变具东碱西酸、上酸下碱的演化规律。应该充分认识到，相山矿田蚀变的时空特征是火山岩浆期后热液系统内水（流体）-岩相互作用的结果，是伴随着火山岩浆期后成矿流体系统演化的产物。

无论岩浆是什么成分，都具有如下相同的组分——H、Cl、F、S、C、B、As等挥发物质以及H₂O、H₂、SO₂、SO₃、CO₂、CO、HCl、HF、硼酸、砷酸、金属氯化物和硫酸盐等化合物，挥发物质从岩浆中是以酸的形式（HCl、HF、SO₂、CO₂、H₂S等）离析出来的，而不是以盐的形式（С.И.纳波科，1963）。在从冷凝侵入体中分离出的溶液向岩层渗透过程中，发生交代作用，其结果不仅是改变岩石成分，而且使溶液成分也发生变化。由于渗透效应的差异，即岩浆结晶时释放的酸性组分的运动要比基性组分、甚至溶剂水本身更为迅速，因而产生“酸性组分的超前波”（加弗里连科，1981）。这种由于渗透效应引起的成矿溶液在交代过程中的酸-碱分离，是相山火山盆地蚀变特征时空演化的重要制约因素。

由于喷出的岩浆较快冷凝成岩，在成矿作用的水-岩反应过程中，主要起提供有用物质的作用，而侵入的岩浆在提供热能、形成热液、提供有用元素等方面发挥了重要作用（李兆鼐等，2004）。结合相山矿田成矿流体基本特点及铀成矿时空特征，认为早期铀成矿流体是次火山岩侵入后最晚期岩浆热液演化的产物，控制次火山岩侵入的环状构造是其活动空间；随着早期成矿流体活动性减弱，受原始岩浆发生带—高位岩浆房—火山成因建造系统控制的晚期铀成矿流体的活动性显得强烈，与基底构造贯通的火山塌陷构造、断裂构造是其活动的空间。

相山矿田内按与铀成矿密切相关的围岩蚀变划分的矿石类型为：铀-赤铁矿型、铀-绿泥石型、铀-萤石型及铀-硫化物型。铀-赤铁矿型、铀-绿泥石型矿石主要产于矿田北部，并与花岗斑岩体具时空对应关系；而铀-萤石型及铀-硫化物型矿石主要产于西部，赋矿围岩主要为碎斑熔岩及流纹英安岩。尽管不同铀矿石类型是在某一时间域内形成的，但相山火山盆地铀成矿作用过程是相对连续的，其时间跨度大约为50Ma（介于90～140Ma之间）（表2.11）。由此可见，伴随着相山火山岩浆活动，岩浆期后成矿热液系统持续发育了50Ma，在此时间域内成矿流体于相山火山盆地的不同空间留下了其活动的痕迹。

相山矿田北、东部矿前蚀变为碱性钠长石化，其上部由于酸碱分离导致的酸性蚀变体可能被剥蚀，相山火山盆地东、北、南部次火山岩呈环状出露，而西部则出露零星，正因为如此，西部上酸下碱蚀变特征明显，西部矿前期蚀变为酸性水云母化（表6.7）。

表6.7 不同围岩蚀变形成时的物理化学条件

矿前期蚀变矿物生成反应方程式如下：

水-岩相互作用及其与铀成矿关系研究

成矿期蚀变北部以赤铁矿化（红化）为代表，尽管赤铁矿化（红化）蚀变的成因目前尚无定论，本书接受碱性氧化观点，即矿前期水云母化及钠长石化导致热液逐渐向碱性介质转化，Fe³⁺和OH^-化合形成水针铁矿而使得岩石变红。Fe（OH）₃ 很容易脱水，继而转化为赤铁矿（式6.3）。

水-岩相互作用及其与铀成矿关系研究

成矿期蚀变西部以萤石化为代表，其可能的生成反应可表示为：

水-岩相互作用及其与铀成矿关系研究

值得注意的是，Th⁴⁺在富含氟的酸性热液中可以呈ThF₄形式迁移，并可以和铀一起沉淀，相山西部铀矿石多为铀、钍混合型。因此，上述反应中的式（6.6）是相山西部萤石生成反应式。Ca²⁺可以由近地表溶液提供，流经红层的地下水是富Ca²⁺的溶液，事实上，许多热液铀矿床是和红层盆地具时空对应关系的，红层与富铀岩石在区域上的关系可以作为寻找热液铀矿床的有用标志（里奇等，1980）。矿田西部目前揭露深度内仅观察到酸性蚀变，但在为数不多的几个深钻孔中观察到了深部的钠长石化，蚀变岩石的质量计算也表明在邹家山矿床-600m标高深处，Na₂O显示较强烈的带入。可见，剥蚀程度低的相山西部地区上酸下碱蚀变特征，反映了成矿溶液在交代过程中的酸碱分离。相山矿田成矿期蚀变叠加在成矿前蚀变之上，表明矿前及成矿期流体活动在时空上具连续性，并且矿前期水（流体）-岩作用导致成矿溶液化学成分发生变化，促进了成矿流体演化。

矿后期的碳酸盐化、硅化、石膏化等，属温度较低的热液蚀变，是矿质沉淀后热液与围岩作用的结果。

综上所述，相山矿田成矿流体系统演化过程为：相山火山盆地大规律火山作用后，岩浆演化最晚期热液与火山岩、次火山岩相互作用，在中低温、中性至碱性和较氧化的条件下（表6.7），热液交代火山岩和次火山岩的造岩矿物———长石，形成矿前期的水云母化和钠长石化，岩石在发生化学变化的同时，也发生了物理力学性质的变化，抗压强度降低、渗透能力提高（章邦桐等，1990），为铀成矿提供了有利空间；溶液成分也发生了变化，溶液的碱性不断增强，这种由碱性热液演化的成矿流体，有利于促使Fe³⁺和OH^-化合并导致岩石变红，即发生红化，形成矿岩时差小的铀 赤铁矿型矿石。随着岩浆演化分异热液活动减弱，受原始岩浆发生带—高位岩浆房—火山成因建造系统控制的火山岩浆期后热液活动性增强，其沿构造通道朝减压（向上）方向运移并发生水力破裂，为成矿提供空间。火山岩浆期后热液与岩石相互作用过程中，由于酸 碱分离形成了上酸下碱蚀变分带，因而在矿田西部目前勘探深度内揭见了成矿时间相对较晚、成矿温度相对较低的富氟酸性成矿流体形成的矿石，即：铀 萤石型及铀 硫化物型矿石。总之，与相山火山岩浆活动有关的水（流体）岩相互作用促进了火山岩浆期后成矿流体演化，造就了铀成矿作用过程。

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