《Nat. Mater.》：钙钛矿薄膜||皮秒自旋畴形成
作者&投稿：邱琴 （若有异议请与网页底部的电邮联系）
钙钛矿薄膜中的皮秒自旋畴形成：破缺对称性的关键
在半导体中，自旋-轨道耦合的效应为光诱导自旋-电荷转换提供了可能，而无需外部磁场的干预。然而，关于多晶半导体中的自旋相关电荷行为，研究尚存在不确定性。剑桥大学的研究团队在《Nature Materials》上揭示了关键发现：通过飞秒圆偏振技术，他们观察到在多晶卤化物钙钛矿薄膜中，自旋电流能在微米尺度上形成光诱导的超快自旋畴。这一现象表明，局部的结构失序导致了强反演对称性破缺，进而形成了类似于Rashba自旋纹理的空间分布，驱动了自旋动量锁定电流和自旋积累。
实验中，通过宽视场显微镜，研究者发现当光激发与特定的圆偏振光作用时，自旋畴的形成与空间位置密切相关。光激发后的极化信号表现出正负极化的区域，且上升时间不同，揭示了自旋动态的复杂性。通过聚焦到200纳米的点研究，他们发现自旋极化电子在皮秒内显示了非均匀运动，速度范围约为(1.1±0.3)×105 ms-1。
进一步的实验表明，改变泵浦光的螺旋度会影响自旋畴的符号，并观察到负极化区域的上升时间延迟。这暗示了局部自旋锁定电流可能与空间中反转对称性的局部破缺紧密相关。研究者利用压电响应力显微镜和二次谐波强度的微米尺度变化，证实了这种反演对称性破缺的存在，而不仅仅局限于表面效应。
为了深入理解，研究者构建了一个基于蒙特卡罗的模型，模拟了多晶薄膜中自旋输运的随机性。模型成功地再现了实验观察到的自旋域分布和动态，表明皮秒尺度的自旋畴形成与多晶钙钛矿薄膜的微观结构紧密相关。这一发现为通过电场或弹性应变操控自旋域，以及实现自旋LED的自旋注入和磁畴壁逻辑提供了新的可能，为未来的半导体自旋电子器件设计打开了新的研究方向。
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