氡子体的测定

空气中氡子体的浓度测量~

最早报道的“矿山病”后，直到350年后的1951年，才发现(Bale，1951)人吸入含氡气体在呼吸道形成的辐射剂量(致病)，主要不是来自氡的α衰变，而是来自氡的短寿命子体218Po(RaA)和214Po(RaC′)的α衰变，这回答了氡致肺癌的真正原因。从此，矿山监测的主要对象从氡转向氡子体。这也促进了氡子体测量和防护标准的研究。222Rn及其子体的衰变链如图1-1-1(a)所示。222Rn衰变为218Po(RaA)，后面是两个分支(呈两个菱形图)到RaD(210Pb)，210Pb(RaD)的半衰期为22.2a，其后的子体活度比222Rn的子体小得多，没有病理学意义，一般不考虑测量问题。218Po至214Bi至210Po的α粒子分之比活度很小，可以忽略。而214Po的T=1.64×10-4s与214Bi的T=19.7min相比，两者处于永久平衡。因此，可以认为214Bi同时放出α、β、γ射线。则氡的短寿命子体测量，实质上只是测量218Po、214Pb和214Bi。其半衰期都小于222Rn的半衰期，在封闭空间内，3h后达到放射平衡。

图9-3-2 滤膜氡子体随取样时间增长曲线

收集氡子体(进行测量)的方法很多，因为都是固体颗粒，最常用的是滤膜取样法。即用纤维过滤器，滤取一定体积空气中的氡子体；氡是气体透过滤膜，不在膜上存留。随着抽气取样时间的增加(图9-3-2)，滤膜上各子体的放射性活度按指数形式逐渐增长，218Po 30min达到饱和214Pb，300min达到饱和。被截留在滤膜上的氡子体又在不停地衰变而减少。浓集和衰变同时存在，其子体的增长过程可用下面方程来表示：

核辐射场与放射性勘查

式中：f·ni·v为i种子体在滤膜上的沉积数；λi-1Ni-1(t)表示t时刻滤膜上已沉积的前一种子体衰变产生的i种子体数；λiNi(t)，表示t时刻i种子体衰变数。其中，f为滤膜的过滤效率；ni为i种子体的原子浓度，原子·L-1；v为取样流速，L·min-1；λi为i种子体的衰变常数，min-1；Ni(t)为t时刻滤膜上i种子体原子数；t为采样时间，min。
开始取样，即t=0时，第一种子体N1(0)=0。因此：三种子体(218Po=N2，214Pb=N3，214Bi=N4)在滤膜上累积方程为

核辐射场与放射性勘查

采样停止，空气中氡子体在滤膜上沉积已不存在，即(9-3-4)式中第一项，fnv=0。只有氡子体的衰变过程，随衰变时间T减小。即

核辐射场与放射性勘查

对三种子体同样可得下列方程：

核辐射场与放射性勘查

考虑到218Po放出α粒子，214Pb放出β粒子，214Bi放出α和β粒子。则218Po和214Bi的总α放射性活度为
D(α)=λ2N2(T)+λ4N4(T) (9-3-8)
214Pb和214Bi的总β放射性活度为
D(β)=λ3N3(T)+λ4N4(T) (9-3-9)
解(9-3-5)和(9-3-7)式，并将(9-3-8)和(9-3-9)式代入得到α测量的三点法，对氡子体[218Po(C2)，214Pb(C3)和214Bi(C4)]浓度(Bq·m-3)计算公式。具体来讲：采样5min，测量时间在采样后相隔5min、15min、30min，分别测量三个点的计数率(cpm)，即n(5)、n(15)、n(30)。建立三个子体的浓度计算公式如下：

核辐射场与放射性勘查

式中：v为采样气流速度，m3/min；ε为α粒子探测效率(一般0.3)；f为包括自吸收在内的滤膜的过滤效率；kα为滤膜对α粒子的自吸收修正系数。
可见所谓三点法，即是采样停止后，在三个时间间隔段上测量三个计数率。
后来人们在此基础上演变出多种“三点法”、“三段法”，以及“快速三段法”等。
托马斯三段法又称改进的三点法，由美国托马斯提出的，其优点是探测灵敏度有较大提高。测量程序是：①采样5min；②采样结束后在三大时段，测量三个计数率；即C1(1～3min)、C2(5～6min)、C3(23～30min)。则222Rn的三个子体218Po(RaA)、214Pb和214Bi(RaC)的浓度(Bq·m-3)，按下列公式进行计算：

核辐射场与放射性勘查

式中字母含义与(9-3-10)式相同。
本法使用的测量仪器为金硅面垒探测器的FJ-13型α辐射仪。

射气闪烁法
方法提要
氡(222Ra)是天然238U系中226Ra的衰变产物，半衰期3.825d，密度0.0096g/cm3。在水中有一定的溶解度，其溶解系数与水的温度关系密切，随温度升高而减小。
通过氡及其子体衰变时放出的α粒子在ZnS(Ag)闪烁室中引起的闪光，经光电转换放大，形成电脉冲，单位时间内产生的脉冲数与氡浓度呈正比。
仪器和装置
闪烁计数器及配套自动定标器。
真空泵。
玻璃扩散器。
分析步骤
测本底值选取与标定仪器相同条件测定本底计数率(脉冲/min)，取10次读数的平均值。
抽真空按真空泵功率大小，确定抽气时间的长短，达到一定的真空度后，关闭进气孔，连接盛装试样的扩散器，依次打开管夹，慢慢旋开扩散器顶部的螺旋夹，借助压差，将氡气引入闪烁室。
脱气水样经过真空扩散脱气，使氧气与水分离，掌握好鼓泡速度，脱气15min左右。
读数根据氡及其子体的衰变规律在氡气输入30min开始正式计数，一般选取10次读数平均值。
按下式计算水样中氡的含量:

岩石矿物分析第四分册资源与环境调查分析技术

式中:QRn为水样中氡含量，Bq/L;K为仪器校正系数;N为样品加本底的计数率，min-1;n为本底计数率，min-1;V为取水样的体积，L;e-λt为氡衰变函数(表83.1)。
表83.1 氡衰变(N=N0e-λt)e-λt函数值(TRn=3.825d和λ=0.1813d-1)


续表


续表

氡子体产物指氡的短寿命子体²¹⁸Po、²¹⁴Pb、²¹⁴Bi、²¹⁴Po(可分别用RaA、RaB、RaC、RaC'表示);氡子体为固态粒子，常用过滤器滤取一定体积的空气来收集氡子体。然后用α计数器测量滤料上的放射性，计算出总α潜能浓度或各个子体的浓度。通常用高效滤料对空气中存在的混合氡子体采样，再用高效率低本底探测器测量沉积于滤料上的放射性活度。氡子体的测量方法有很多种，如α径迹蚀刻法、α潜能法、三段法、氡钍子体潜能二段法、α能谱法和γ能谱法等。根据国家标准GB/T14582—93《环境空气氡的标准测量方法》的规定，适用于环境空气氡子体测量方法见表66.12。

表66.12 环境空气氡子体测量方法

续表

66.4.3.1 累积测量方法

(1)α径迹蚀刻法

α径迹蚀刻法有主动式和被动式两种，用于被动式氡探测有以下几种方式:杯式、“裸露”式和静电收集式。裸露式最简单，直接将固体径迹探测器悬挂在空气中，与空气直接接触，但这种测量方式的准确度差。杯式的径迹密度与氡的暴露量之间有良好的线性关系，缺点是灵敏度低。静电收集式需要配以高压直流电源和干燥剂，不过它的灵敏度高，准确度也较好，不仅可用于室内氡及子体浓度的测量，也可用于室外氡及子体浓度测量。主动式又可分泵抽和加静电场两种。

用α径迹蚀刻法测量氡子体的方法常采用测量方案主要有两种:一是利用氡及其子体衰变释放的粒子具有不同能量的特点，在径迹探测片前面加不同厚度的吸收层进行能量甄别，分别测量²²²Rn、RaA(²¹⁸Po)、RaC(²¹⁴Po)在空气中的浓度。另一种是采用两个探测器，其中一个带过滤膜+探测片读数只有氡的贡献;一个不带过滤膜，探测片读数是氡及其子体的联合贡献。显然后者较前者简便，但数据准确度稍差。

α径迹蚀刻法的原理和方法见66.4.1.1中径迹刻蚀法。

(2)氡子体累积采样单元(TLD)法

α热释光法的工作原理是利用对α灵敏的热释光片(如CaSO₄∶Dy)制成一定厚度和形状的探测器，放置于待测场所后，氡就会通过自由扩散进入收集室内，衰变产生的新一代子体(主要是²¹⁸Po)所发射的α粒子穿过磷光体时，被释光片记录下来。暴露一定时间后，用热释光剂量仪测量热释光片，得到的计数正比于氡的积分浓度。由放置时间即可求出某时间段内氡的平均浓度。

热释光测量装置由热释光片、加热单元、光电器件和测量及记录单元等部分组成。如美国西门子公司生产的CaSO₄(Dy)热释光探测器，装在高强度塑料杯内(两者合在一起称为探杯或收集室)。CaSO₄(Dy)探测器实际上是一块厚仅76×10^-6m(或13.4/cm²)的薄膜。典型的α粒子的能量为5.5MeV，在这种薄膜中的射程为5.5mg/cm²或(31×10^-6m)。因此这种探测器能把射入其中的α粒子能量完全吸收，而对于宇宙射线、β和γ辐射则不灵敏。该探测器对α辐射的灵敏度约为其他本底辐射的200倍(按相同量相比)。

方法的优点是成本低廉，小型无源，无噪声;虽然精度比径迹法稍差，但其数据的读出却方便得多，适用于大规模的氡水平调查。缺点是热释光法探测器的响应受环境温度和风速的影响较大，使用时应选择适当的位置或采取简单的遮挡以使空气流稳定。

66.4.3.2 瞬时测量法

收集氡子体的方法很多，在瞬时测量中最常用的还是滤膜取样，即用纤维过滤器取一定体积的空气，收集氡子体，然后用贝特曼方程描述滤膜上氡子体的变化规律，并建立相应的子体测量公式。其基本方法是建立3个方程，解出3个未知数。只要选择一定的采样时间和测量时间，求出相应的时间因子，代入基本公式就可导出一系列测量各自氡子体浓度公式，进而建立相应的测量方式。

(1)马尔柯夫α潜能法

α潜能是指氡子体由RaA(²¹⁸Po)完全衰变为²¹⁰Pb的过程中发射出来的α粒子能量的总和，单位体积空气中氡子体的α潜能值称为氡子体α潜能浓度，单位为J/m³。

α潜能法是氡子体潜能测量的快速方法，从采样到测量结束仅需要15min。氡子体潜能值计算公式如下:

岩石矿物分析第三分册有色、稀有、分散、稀土、贵金属矿石及铀钍矿石分析

式中:C_p为子体的潜能浓度，MeV/m³;40.3为平衡比修正因子;N_7～10为试样在7～10min的α净计数率;v为采样流速，m³/min;E为仪器的计数效率，%;η为滤膜的过滤效率，%;K_α为滤膜对α粒子的自吸收修正因子。

(2)三段法

三段法是由托马斯建立的氡子体测量方法，利用常规滤膜采样收集氡子体。它是氡子体浓度的标准测量方法，可测出²²²Rn三个子体(RaA、RaB、RaC)的单独浓度。采样5min，测量采样后(2～5min、6～20min、21～30min)滤膜上的α计数。

三段法只测量²²²Rn子体浓度，忽略²²⁰Rn子体的影响。测量²²²Rn各衰变产物²¹⁸Po(RaA)，²¹⁴Pb(RaB)，²¹⁴Bi(RaC)可按以下公式算:

岩石矿物分析第三分册有色、稀有、分散、稀土、贵金属矿石及铀钍矿石分析

式中:C_RaA、C_RaB、C_RaC分别为空气试样中²¹⁸Po、²¹⁴Pb和²¹⁴Bi的放射性浓度，Bq/m³;v为采样流速，m³/min;E为α计数效率，0.30;η为滤膜的过滤效率;G为α计数率，min^-1;K为滤膜自吸收修正系数;R为本底计数率。

(3)五段法

五段法是由三段法发展而来，根据放置不同时间测量，可以分别得到²²²Rn子体和²²⁰Rn子体浓度。五段法是包括测量钍子体(ThB，ThC)，用下式计算²¹⁸Po(RaA)、²¹⁴Pb(RaB)、²¹⁴Bi(RaC)、²¹²Pb(ThB)、²¹²Bi(ThC)的放射性浓度(Bq/m³):

C_RaA=［4.2635N₁-2.0821N₂+1.9880N₃-0.0947N₄+0.04792N₅］/VEF

C_RaB=［-0.3335N₁-0.0233N₂+0.2976N₃-0.1422N₄+0.0786N₅］/VEF

C_RaC=［-0.0199N₁+0.3497N₂+0.4612N₃-0.1040N₄+0.0636N₅］/VEF

C_ThB=［0.000185N₁-0.000222N₂+0.000444N₃-0.001184N₄+0.00507N₅］/VEF

C_ThC=［-0.0214N₁+0.029193N₂-0.05635N₃+0.140563N₄-0.08225N₅］/VEF

式中:C_RaA、C_RaB、C_RaC分别为²²²Rn子体²¹⁸Po、²¹⁴Pb、²¹⁴Bi的放射性浓度，Bq/m³;C_ThB、C_ThC分别为钍子体²¹²Pb、²¹²Bi的放射性浓度，Bq/m³;V为采样流速，m³/min;E为α计数效率;F为滤膜的过滤效率和自吸收因子;N₁、N₂、N₃、N₄、N₅分别为5个测量时段的α计数率，min^-1。

²²²Rn子体潜能浓度的计算:

岩石矿物分析第三分册有色、稀有、分散、稀土、贵金属矿石及铀钍矿石分析

²²⁰Rn子体潜能浓度的计算:

岩石矿物分析第三分册有色、稀有、分散、稀土、贵金属矿石及铀钍矿石分析

式中:潜能浓度E_α的单位为10^-4μJ/m³。

(4)α能谱法

α能谱法的工作原理是不同能量的α粒子入射探测器后，探测器会产生不同幅度的脉冲响应，多个不同能量的α粒子入射探测器便构成α能谱，经过谱分析便可得到不同²²²Rn、²²⁰Rn子体的浓度。图66.16为在真空环境下测得的²²²Rn、²²⁰Rn子体α能谱。

图66.16 α能谱峰示意图

α能谱法测量由于能对α粒子能量进行鉴别，因此能够迅速、准确地测量²²²Rn、²²⁰Rn子体，而且²²²Rn、²²⁰Rn子体的测量互不干扰。在一个未知环境下，一方面只要在对应8.78MeV的²²⁰Rn子体道上有计数存在，就可以判定环境中有²²⁰Rn子体存在，再通过1～2h的监测就可以得出²²⁰Rn子体浓度;另一方面无论环境中有无²²²Rn子体存在，它都可以在30min内获得²²²Rn子体的浓度。

测量装置

测量氡子体的仪器有多种型号，常用的有:FD-3015、RD-1、FT-648、FD-140、KF-6693、KF662D等。这类仪器的一般结构由空气采样和测量两部分组成，采样器由放有采样滤膜的采样头、采样泵和流量控制3部分组成。测量部分有α探测器、电荷灵敏放大器、甄别电路、控制电路和计数电路、显示电路等。

测量步骤

(1)α潜能法

α潜能法的测量程序如下:以流速v(m³/min)采样5min，在采样结束后7～10min内对试样进行α计数，其积分计数记为N_7～10。

(2)三段法

三段法应以一定量的流速v(L/min)采空气样5min，采样结束后在2～5min、6～20min、21～30min三段时间间隔内测量试样的α计数，分别记为G(2，5)、G(6，21)、G(21，30)(min^-1)。

(3)五段法

五段法的测量程序如下:以v流速(L/min)采样30min，在取样结束后第2～5min、6～20min、21～30min、200～300min、366～566min的五段时间间隔内测量取样滤膜上的α计数。计数率分别记为:N₁、N₂、N₃、N₄、N₅。

(4)α能谱法

首先通过滤膜采样装置以一定的流量过滤待测空气，将空气中的²²²Rn、²²⁰Rn子体收集在采样滤膜上，然后将滤膜放入α能谱仪，按一定的测量程序如Marts、Jonassen测量程序，在几段时间内统计²²²Rn、²²⁰Rn子体对应的各α能量峰计数。再联立²²²Rn、²²⁰Rn子体的Bateman衰变特征方程组来求解²²²Rn、²²⁰Rn子体水平。²²²Rn子体的特征能量峰包括:RaA(²¹⁸Po)6.0MeV、RaC'(²¹⁴Po)7.69MeV;²²⁰Rn子体的特征能量峰包括:ThC″(²⁰⁸Tl)6.05MeV、ThC'(²¹²Pb)8.78MeV。

刻度

利用标准氡室对氡子体测量仪进行刻度的方法与刻度氡测量仪的方法相同。因为氡子体在空气中以气溶胶状态存在，容易沉积在固体表面而离开气相，这样就难以利用母子体衰变的关系得到准确可靠的氡子体标准样。因此只能用绝对测量方法对氡子体测量仪进行刻度。这就需要准确获得影响测量的各种因子后，才能根据测量方法的原理计算出刻度系数。

各种刻度系数的标定或测定简介如下:

(1)探测效率的标定

用长半衰期核素的α标准面源(²⁴¹Am、²³⁹Pu或²³⁸U均可)标定仪器的探测效率，要做到辐射源与探测器间的距离尽可能的短，以保证在低能的α粒子射程之内，并减少几何条件带来的误差。

(2)采样流量的测定

所用的流量计需用标准装置修正;对于滤膜对气流的阻力造成下游气流的负压须对转子流量计作读数校正。

(3)过滤效率的测定

不同型号的滤膜、放置几层滤膜都会对滤膜过滤效率有影响，须进行过滤效率的测定;常用的滤料有合成纤维(过氯乙烯树脂纤维和聚丙烯纤维等)、玻璃纤维和微孔滤料。后两者过滤效率接近100%。测定过滤效率的方法是用两张同质量的滤料，重叠在一起，进行过滤效率的测定。

(4)自吸收因子的测定

一般情况下，微孔滤膜(孔径0.8μm)自吸收因子接近1。自吸收的测定方法是:按规定条件采空气样，将氡子体收集在滤料上，30min后，以相同几何条件，依次快速测量滤膜正反两面、与正面加一同类滤料的空白滤料的α计数，分别得到C₁、C₂和C₃，则自吸收因子K可用下式计算。

岩石矿物分析第三分册有色、稀有、分散、稀土、贵金属矿石及铀钍矿石分析

式中:K为自吸收因子;C₁为滤膜正面的α计数;C₂为滤膜反面的α计数;C₃为正面加盖同类空白滤膜后的α计数。

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