成矿流体及其H、O同位素组成

成矿流体及其O、H同位素组成~

流体包裹体被喻为成矿溶液的原始样品，可作为解译成矿作用的密码(Vapnik et al.，2002)，其数据可用来反演古流体系统的演化特征(范宏瑞等，2001)。为了查明肯登高尔铜钼矿的成矿流体性质和来源，本次工作对铜钼矿石中石英开展了流体包裹体地球化学研究。对有代表性的含矿石英脉磨制了8件测温片，开展流体包裹体特征和显微测温工作。为了研究的系统性，还对其中5件样品做了流体包裹体氢氧同位素测试。
铜钼主成矿阶段的石英中含有大量的流体包裹体，主要为气液两相包裹体，见有少量气相包裹体。大多数包裹体个体较小，大小较为均一，长轴一般在5～9μm，个别可达17μm。总体呈星散状随机分布，局部可见有定向排列的次生包裹体群。包裹体形态多样，有负晶形、椭圆形、长条形、三角形和不规则形等。气液比变化不大，一般在10%～25%不等。在靠近金属矿物的部位，包裹体数量明显增多，反映出热液成矿的特点。
流体包裹体的显微测温工作是在中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成，测试所用仪器为LinkamTHMSG-600，测温范围为－196～+600℃。测试温度在30℃以下，测试精度为±0.1℃。温度在30℃以上时，测试精度为±1℃。测试时，采取先冷冻后升温的方法，防止包裹体爆裂。
选择个体较大，清晰度好的气液两相包裹体开展了显微测温研究。气液包裹体全部均一到液相，共测得106个均一温度，变化范围在100.3～286.2℃，分布范围比较均匀(图3-32)，平均值为170.4℃。共测得96个冰点，变化于－10.7～－1.6℃，平均－5.4℃，其相应的盐度w(NaCl)为2.74%～14.67%，平均值为8.41%，集中在6%～9%，密度为0.76～1.04g/cm2。
从流体包裹体均一温度和盐度关系图(图3-32)可以看出，随着均一温度的升高，盐度没有明显的变化规律。

图3-32 肯登高尔铜钼矿流体包裹体均一温度直方图和均一温度与盐度关系图

以上特征显示，肯登高尔铜钼矿成矿流体属于中低温、低盐度、低密度流体。
选择部分有代表性的气液包裹体进行激光拉曼探针分析。包裹体激光拉曼探针测试表明，在拉曼谱图上(图3-33)除了寄主矿物石英的特征峰外，以宽泛的液相H2O峰(3310～3610cm－1)为主，此外还出现了少量CO2特征峰(1387cm－1)、CH4特征峰(2916cm－1)。在拉曼谱图上没有出现其他气相组分的特征峰，可能是由于其含量较低的缘故。表明肯登高尔铜钼矿的成矿流体为NaCl-H2O流体体系。

图3-33 肯登高尔铜钼矿石英中流体包裹体激光拉曼光谱特征图

肯登高尔铜钼硫化物-石英脉矿石中石英及其中流体包裹体的氧和氢同位素组成测试结果见表3-19。5件石英样品的δ18OV-SMOW值集中于13.2‰～16.8‰，极差为3.6‰，平均为15.2‰;依据1000lnα石英-水=4.48×106/T2－4.77×103/T+1.71(郑永飞等，2000)计算(t取所测流体包裹体均一温度)石英平衡热液流体中水的δ18OH2OV-SMOW值介于－2.82‰～3.65‰，极差为6.47‰，平均值为0.71‰。5件石英样品中流体包裹体的δDH2OV-SMOW值变化于－96‰～－82‰，极差为14‰，平均为－91.6‰。
表3-19 肯登高尔铜钼矿氧、氢同位素组成

查汗萨拉金矿床包裹体研究，主体矿物为方解石和石英，其中石英为矿石中含硫化物石英细脉，方解石为晚期不含矿的穿切矿石的方解石脉。本次工作对石英脉和方解石脉完成了包裹体岩相学观察、均一温度测温，激光拉曼成分实验，估算了流体盐度、密度、压力，最后分析了成矿流体的物理化学条件演化与成矿作用。
查汗萨拉金矿属典型的构造破碎蚀变岩型金矿床，石英脉、硫化物-石英脉、碳酸盐岩脉较不发育。本次研究样品采自Ⅱ号矿段的坑道、采场和钻孔岩芯中的金矿石中。在Ⅱ矿段采集了5件矿化硅化粉砂岩、闪长岩样品，其中石英细脉约0.8～1.0cm充填于闪长岩与硅化粉砂岩之间，石英脉中含黄铁矿、多金属硫化物;采集了5件穿切蚀变岩型矿石的网脉状方解石脉，其中方解石晶体粗大，基本未见硫化物矿化，可能为矿化晚阶段的形成。磨制两面抛光的包裹体片进行岩相学研究和显微测温工作。流体包裹体室温下形态及岩相学特征的显微观察在中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室资源勘查实验室完成。
矿石中石英脉里含有大量的流体包裹体，形状有椭圆形、圆形、长条形、多边形及不规则状。根据室温下流体包裹体成分以及室温下存在的相态特征(图3-68)，将查汗萨拉金矿石英中包裹体分为3种类型:①气液两相包裹体(Ⅰ)，由盐水溶液和水气泡两相组成;②富CO2三相包裹体(Ⅱ)，由盐水溶液、液相CO2和气相CO2组成，可能含有其他挥发分;③富液相包裹体(Ⅲ)，为水溶液包裹体，只存在单一液相。
Ⅰ型包裹体分布广泛，为该矿床的主要包裹体类型，孤立产出或沿生长带分布，大小介于2～14μm，气液比介于0.05～0.8，室温下常呈气液两相，液相无色透明，气相透明，但微带粉红色。Ⅱ型包裹体较少见，在室温下呈三相，最外层为透明的液相盐水，内含液态CO2，最里面为CO2气泡，两个CO2相均呈暗色。Ⅲ型包裹体多数为次生包裹体，为单一液相，无气泡发育其中，呈椭圆状，大小介于2～5μm，体积较小，多呈线状沿主矿物裂隙分布，在室温下呈无色透明状。
方解石中包裹体发育，大部为气液两相包裹体，常多个共同产出，富含CO2气液包裹体和纯CO2包裹体非常少见，常孤立散布，多见次生包裹体沿愈合线成带状分布。包裹体形状多规则，可见浑圆形、椭圆形包裹体。流体包裹体较大，多小于5μm×5μm，最大者可达10μm×14μm。原生包裹体可分为3类:Ⅰ类为气液两相水溶液包裹体，由盐水溶液和气泡组成，气相充填度＜30%且两相界限清晰，包裹体气泡呈淡粉色而液相透明无色，而富气相包裹体因气相充填度较大整体呈淡粉色(图3-69A，B，C，D);Ⅱ类包裹体为富CO2三相包裹体，由盐水溶液、液相CO2和气相CO2组成，可能含有其他挥发分，大小介于2μm×4μm至8μm×8μm，气相充填度介于30%～70%，液相CO2和气相CO2呈淡粉红色(图3-69E);Ⅲ类包裹体为CO2两相包裹体，由液相CO2和气相CO2组成，并含有少量其他挥发分，纯CO2气液两相包裹体在显微测温时均一温度通常低于31.1℃，表明其成分以CO2为主，大小介于2μm×3μm至6μm×8μm，气相充填度介于20%～100%，形状不规则气液CO2呈墨绿色(图3-69F)。

图3-68 查汗萨拉金矿石英中的流体包裹体照片


图3-69 查汗萨拉金矿方解石中的流体包裹体照片

流体包裹体室温下显微测温在中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室资源勘查实验室完成。实验室测温使用仪器为Linkam600型冷热台，其温度控制范围为－196℃～600℃，精度为0.1℃，升降温速率为0.1～130℃/min。重点对石英中的Ⅰ类气液两相包裹体进行了完全均一测温(Th)和冰点(TmIce)测温，对Ⅱ类富CO2三相包裹体进行完全均一测温(ThTOT)、笼形物消失温度(TmClath)和CO2气液相均一温度(ThCO2)的测试，其次对方解石中的Ⅰ类和Ⅱ类采用上述方法，对三类进行气液相均一温度(Th)的测试的测试。
石英中流体包裹体完全均一温度范围为142℃～399℃，主要峰值为180℃～220℃、260℃～340℃(图3-70)，计算石英中δ18OH2O时，选取的完全均一温度为270℃。Ⅰ型包裹体完全均一温度为142℃～391℃，冰点为－4.9℃～－1.0℃。Ⅱ型包裹体完全均一温度为288℃～399℃，CO2固相出熔温度－60.0℃～－59.7℃，CO2·5.75H2O笼形物消失温度为8.8℃～9.4℃，CO2相均一温度为15℃～21℃(图3-71)。王居里等(1995)对天格尔金矿带上不同区段黄铁矿的爆裂法测温结果表明，成矿温度范围为170℃～410℃，陈衍景等(1998)对望峰金矿床流体包裹体均一温度的研究表明成矿温度范围为240℃～360℃，与查汗萨拉金矿成矿均一温度峰值相近。

图3-70 查汗萨拉金矿床石英中流体包裹体完全均一温度


图3-71 查汗萨拉金矿床流体包裹体冰点、部分均一、笼形物、固相初溶显微测温直方图

方解石中流体包裹体完全均一温度范围为118℃～375℃，主要峰值为150℃～180℃、240℃～300℃(图3-72)。Ⅰ型包裹体完全均一温度为142℃～391℃，冰点为－4.2℃～－0.6℃。Ⅱ型包裹体完全均一温度为297℃～341℃，CO2固相出熔温度－59.2℃～－59.0℃，CO2·5.75H2O笼形物消失温度为8.5℃～9.5℃，CO2相均一温度为17.9℃～27.0℃。Ⅲ型包裹体CO2完全均一温度为15.5℃～27.0℃，CO2固相出溶温度为－60.0℃～－59.5℃。

图3-72 查汗萨拉金矿床方解石中流体包裹体完全均一温度

本次研究针对查汗萨拉金矿石中的石英脉和晚期穿插矿石的方解石脉进行了流体包裹体激光拉曼成分测试，结果见图3-73。

图3-73 查汗萨拉金矿矿石中石英流体包裹体成分

刘养杰等(1994)，陈衍景等(1998)对邻近依连哈比尔尕构造带的望峰、萨日达拉构造破碎蚀变岩型金矿流体包裹体成分进行了研究，流体包裹体气相成分主要由H2O、CO2、CH4、CO、H2和N2组成。流体包裹体液相成分主要是K+、Na+、SO2－4，其次为Cl－、F－，成矿流体中SO2－4较多说明(HS)－的存在。查汗萨拉金矿石英流体包裹体中成分主要有CO2－3、SO2、CO2、CH4、H2S和N2，与上述矿床流体包裹体成分类似，反映成矿流体为弱还原性流体，同时在包裹体中还发现了N2，这可能预示着流体并非单源，有其他来源流体的混入。H2S的存在说明金矿热液中金可能主要以硫络合物的形式迁移，这类似于国内大多数构造破碎蚀变岩型金矿床包裹体成分。
根据流体包裹体显微测温结果结合前人总结的相关公式，可以计算出成矿流体样品的包裹体盐度、密度及均一压力，了解成矿物理化学环境。
包裹体盐度
对于Ⅰ型气液两相包裹体，利用刘斌等(1999)总结盐度计算公式:
S=0.00+1.78t－0.0442t2+0.000557t3(0～23.3%的NaCl溶液)
式中:S为盐度(%)，t为冰点降低的温度(℃)
对于Ⅱ型富CO2三相包裹体，利用笼形物溶解温度Tc值，利用Bozzo等(1973)计算公式:
S=15.52022－1.02342t－0.05286t2(－9.6℃≤t≤10℃)
式中:S为盐度(%)，t为CO2水合物的溶解温度(℃)
矿石石英脉中Ⅰ型包裹体冰点为－4.9℃～－1.0℃，盐度为2.24%～7.73%，Ⅱ型包裹体CO2·5.75H2O笼形物消失温度为8.8℃～9.4℃，盐度为1.22%～2.39%;晚期不含矿方解石脉中Ⅰ型包裹体冰点为－4.2℃～－0.6℃，盐度为1.05%～6.74%，Ⅱ型包裹体CO2·5.75H2O笼形物消失温度为8.5℃～9.5℃，盐度为1.02%～2.96%。
包裹体密度
对于Ⅰ型气液两相包裹体，根据刘斌等(1999)总结水溶液包裹体密度的经验公式:
ρ=A+Bt+Ct2(盐度S在1%～30%之间)
式中:ρ为盐水溶液密度(g/cm3)，t为均一温度(℃)。A、B、C为盐度的函数

西天山莱历斯高尔-达巴特一带与斑岩相关的铜钼金矿产预测

对于Ⅱ型富CO2三相包裹体，根据Sterner等(1991)提出包裹体中流体总密度计算公式:
ρ=0.999839×(1000+58.4428×m)/{1000+0.999839×(12.43×m+3.07×m1.5－0.02×m2)
+5.2777×10－5×tc－1.0113×10－5×tc2+9.3537×10－8×tc3}
式中:ρ为CO2气-液均一化时水溶液相的密度(g/cm3)，m为水溶液中NaCl的质量摩尔浓度，tc为CO2气-液均一温度(℃)。
Ⅲ型纯CO2包裹体流体密度，参照龚庆杰(2004)Geofluid1.0软件计算
矿石石英脉中Ⅰ型包裹体密度0.669～0.983g/cm3，Ⅱ型包裹体密度为0.67～0.926g/cm3;晚期不含矿方解石脉中Ⅰ型包裹体密度0.669～0.983g/cm3，Ⅱ型包裹体密度为0.858～0.924g/cm3，0.178～0.815g/cm3。
包裹体压力
对于Ⅰ类气液两相包裹体，利用刘斌等(1999)总结公式来计算均一压力:

西天山莱历斯高尔-达巴特一带与斑岩相关的铜钼金矿产预测

式中:w=(TH2O+0.01)2－2.937×105;Y=(647.27－TH2O)1.25;em=ln10;z=TH2O+0.01;TH2O=exp［lnT/(A+B×T)］，
其中
A=1+5.93582×10－6×m－5.19386×10－5×m2+1.23156×10－5×m3
B=m×(1.1542×10－6+1.4125×10－7×m－1.92476×10－8×m2－1.70717×10－9×m3+1.0539×10－10×m4);E0=12.50849，e1=－4616.913，e2=3.193455×10－4，e3=1.1965×10－11，e4=－1.013137×10－2，e5=－5.7148×10－3;T为均一温度(K)，m为盐度(质量摩尔浓度)，与质量百分数的关系为:m=1000×S÷58.4428÷(100－S)，S为盐度(%)。
对Ⅱ型富CO2三相包裹体，流体包裹体均一压力根据龚庆杰(2004)Geofluid1.0软件来近似估算。
Ⅲ型纯CO2包裹体均一温度，参照龚庆杰(2004)Geofluid1.0软件计算。矿石石英脉中Ⅰ型包裹体均一压力为7.09×105～163.55×105Pa，Ⅱ型包裹体均一压力为1870.29×105～2407.83×105Pa;晚期不含矿方解石脉中Ⅰ型均一压力为1.94×105～215.55×105Pa，Ⅱ型包裹体均一压力为1976×105～2031.46×105Pa，Ⅲ型包裹体均一压力为51.5×105～67.3×105Pa。
在国土资源部同位素地质开放研究实验室对矿石中石英单矿物样品进行了H、O同位素组成分析。H同位素分析针对石英中的流体包裹体，首先在150℃真空条件下去气4h以上，除去矿物中吸附水和次生流体包裹体;在200℃～350℃下采用加热爆破法提取原生流体包裹体中的H2O，并在400℃条件下与Zn反应30min制取H2;最后在MAT-251EM质谱仪上测定同位素比值。δ18D使用V-SMOW计算，精度±2%。O同位素分析针对石英矿物，用BrF5和石英样品在500℃真空中反应提取矿物氧，并与灼热石墨棒燃烧转化成CO2气体，在MAT-253质谱仪上分析O同位素组成;δ18O以SMOW为标准计算，精度为±0.2‰;与石英平衡流体中水的δ18OH2O值由石英δ18O依据1000lnα石英-水=3.38×106/T2－3.4(郑永飞和陈江峰，2000)计算。石英及相关成矿流体中水的H、O同位素组成见表3-29。
表3-28 新疆西天山查汗萨拉金矿流体包裹体显微测温及物理化学参数估算表


对矿石中矿化晚阶段方解石样品的C、O同位素组成分析在地质过程与矿产资源国家重点实验室完成。分析采用IRMS(Isoprime)仪，δ18C和δ18O分别以V-PDB和V-SMOW标准计算，精度均为±0.2‰。分析结果见表3-29。
表3-29 新疆西天山查汗萨拉金矿碳、氢、氧同位素组成


注:δ18OH2O依据1000lnα(石英-水)=3.38×106/T2－3.4计算得到(T=270℃);石英样品由国土资源部同位素地质开放研究实验室分析;方解石样品由地质过程与矿产资源国家重点实验室分析。

前人对伊尔曼德-京希流体包裹体做了大量的研究工作(冯娟萍等，2007;肖龙等，2002)。流体包裹体类型为单液相和气液两相包裹体，形状有近圆形、扁椭圆形或不规则椭圆形，直径有5～6μm，气液包裹体中，气液比＜10%，颜色为以透明为主，也有浅红色、浅绿色及浅褐色，气液包裹体中，气体颜色较液体颜色深，气液界线清晰。

分析结果表明:成矿流体的主要成分是H₂O、CO₂和CH₄，反映碳氢化物(有机质)在成矿过程中发挥了重要作用，有机质主要来自早古生代(O₂—S₂)地层中的碳酸盐岩建造;晚期成矿阶段(第四成矿阶段)形成的重晶石包裹体中H₂S含量较高，可能反映晚期成矿阶段大气降水参与的程度较高。

流体包裹体显微测温测得包裹体的均一温度(t_h)、爆裂温度(t_d)、始熔温度(t_e)、冰点温度(t_m)和盐度数值，见表3-37。

表3-37 伊尔曼德-京希矿床流体包裹体显微测温

(据肖龙等，2001;毋瑞身，1995)

根据其成矿过程中物理、化学条件，可以看出金矿总体成矿温度低于300℃，而且随着成矿阶段的演化逐渐降低，即从早期成矿阶段的成矿温度198℃～275℃降为晚期成矿阶段，130℃～240℃，乃至90℃～140℃;总体盐度较低，而且随着成矿阶段的演化从早期到晚期亦有逐渐降低的趋势;按0.026GPa/km的地压梯度估算，成矿深度为0.67～0.70km。综上所述，该矿床具有成矿深度浅、成矿温度和成矿流体盐度低的特点，应属于浅成低温热液火山角砾岩型金矿床。

由于矿区矿化与次生石英岩化关系密切，因此组成矿物的石英粒度非常细小，石英中的流体包裹体非常罕见。按照矿化的三阶段，可发现第一阶段矿化分布虽广，但是形成的石英粒度较小，其中几乎看不到包裹体。第二阶段的矿化分布在局部，石英中原生包裹体很不发育，数量少，包裹体直径一般在1～3μm间，少数可达3～5μm，主要为单液相包裹体，气液两相包裹体较少。第三阶段形成的石英作为后期热液，其分布也比较局限，包裹体也不发育。笔者在伊尔曼德-京希-布拉开矿区进行野外调研的时候，发现石英、碳酸盐脉等较少见，在京希金矿晚期发育有重晶石脉，在重晶石脉中包裹体较发育，原生包裹体为气液两相包裹体，粒径可达十几微米。次生包裹体沿重晶石的解理和裂隙密集成行排列。该矿区各成矿阶段形成的原生流体包裹体类型单一，具有以单液相为主、数量少、个体小、随机分布等特点。

伊尔曼德金矿床矿石中石英颗粒细小，其内的流体包裹体小而少，直径多在1～3mm，最大达3～10mm，多数呈浑圆状、短柱状，以纯液相包裹体为主，气液相包裹体少，气液相比较小，为5%～10%，气液包裹体均一相为液相。气液包裹体化学成分如表3-38，流体包裹体成分以水为主，其含量为87.79%～97.72%，说明成矿溶液浓度较低。液相中碱金属离子含量远大于其他阳离子的含量，尤其是K⁺含量一般高出其他离子1～2个数量级，K⁺＞Na⁺＞Ca²⁺＞Mg²⁺;阴离子中SO^2－₄含量最高，占阴离子总量的一半以上;其次为Cl^－和NO^－₃，SO^2－₄＞Cl^－＞NO^－₃。气相成分以CO₂和CO为主，其次为CH₄、N₂、O₂、H₂。CO₂含量61.36×10^－6～111.9×10^－6，CO含量16.46×10^－6～69.33×10^－6。Na⁺/K⁺比值在0.24～2.17之间;Na⁺/(Ca²⁺+Mg²⁺)比值在2.15～14.7之间;SO^2－₄/Cl^－的比值在0.96～9.17之间;CO₂/H₂O的比值在0.01～0.07之间。流体包裹体用冷冻法测得其盐度为0.03%～0.39%，其成矿热液以地下水热液为主。

表3-38 伊尔曼德金矿床气液相化学成分表

(据翟伟等，1999)

由表3-39看出，δ¹⁸O_H2O变化区间为1.7‰～3.9‰，δD_H2O为92.4‰～61.3‰。流体成分为岩浆水与大气降水的混合物，H、O同位素总体与其他高硫化型金矿床相似。

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水苇牛黄：[答案] 先看H元素,有三种同位素,我们要取两个氢原子,有两种分类:第一类,两个氢原子一样,就有三种取法;第二类,两个氢原子不一样,也有三种取法(1 - 2,1 - 3,2 - 3),共计6种取法.再看O元素,有三种取法,所以一共能形成水分子6 * 3 = 18种....

石林彝族自治县15151122471： 已知自然界氧的同位素有16O,17O,18O,数字左上标氢的同位素有H,D从水分子的原子组成来看？
水苇牛黄： 氧有三种同位素:16O,17O,18O;氢也有三种同位素:1H,2H,3H(俗称氕氘氚) 所以:16O和1H有1H1H16O;1H2H16O;1H3H16O三种; 16O和2H有2H2H16O;2H3H16O两种; 16O和3H有3H3H16O一种; 注:由水分子的分子结构可知,1H2H16O和2H1H16O是一样的. 同理,把16O改成17O,18O一样,所以共有3*6=18种. 哦,如果说只有氕氘的话,可以列出: 1H1H16O;1H2H16O;2H2H16O; 1H1H17O;1H2H17O;2H2H17O; 1H1H18O;1H2H18O;2H2H18O.

石林彝族自治县15151122471： 氢和氧的三种同位素能组成几种水分子 - ？
水苇牛黄： 18 分别是: (1)H2(16)O、(1)H2(17)O、(1)H2(18)O; (2)H2(16)O、(2)H2(17)O、(2)H2(18)O; (3)H2(16)O、(3)H2(17)O、(2)H2(18)O; (1)H(2)H(16)O、(1)H(2)H(17)O、(1)H(2)H(18)O; (1)H(3)H(16)O、(1)H(3)H(17)O、(1)H(3)H(18)O; (2)H(3)H(16)O、(2)H(3)H(17)O、(2)H(3)H(18)O. 括号中是氢氧同位素原子量~