中国若干典型含硒建造的地球化学特征

中国区域地球化学场的基本特征~

中国区域地球化学场的研究，谢学锦、任天祥、鄢明才、於崇文、张本仁等学者以及作者均曾在不同的地区开展过相关的工作，但从全国广大国土的范围而言，尚缺乏全面、系统、深入的探索，同时由于在不同历史时期开展的工作和不尽相同的研究目标所限，其数据与成果在利用上也存在着难以系统对比的困难。为便于问题的讨论，本章重点论述中国东部区域，适当涉及西部区域的一些问题。
一、出露地壳的成矿元素特征
出露地壳化学元素丰度为地壳最外层的元素平均含量。由于其化学组成的实测数据，出露面积及不同岩性的权重均可计算，因而相对地壳及中、下地壳元素丰度计算中存在较多的假定因子来说，数值的不确定度相对较小，故而分析研究地壳表层也即出露地壳的化学元素丰度具有重要的意义。
中国东部区域以基岩出露区各地质体面积加权计算得出的化学元素丰度与地壳化学元素丰度（Taylor and McLennan，1985，1995）之比值，本文称之为浓集系数，其＞1.5的元素则视为浓集元素；＜0.5的元素称为贫化元素。据此计算可知：
中国东部区域出露地壳的贫化元素为Pt、Pd、Cr、Co、Ni、V、Sc、Cu、Mn；富集元素为Li、Be、Rb、Cs、Bi、As、Sb、U、Th、Pb、B、Ba。此外，扬子地台与华南褶皱系还普遍浓集W，秦岭-大别造山带浓集Au（由于以往的文献均过高估算地壳Au的丰度，本文以国内文献及作者的经验数值将其定值为1×10-9计算）。
依据区域地质构造和化学元素的分布特征，中国东部以阴山和秦岭为界，可划分为内蒙古兴安-吉黑造山带、华北地台和华东南地块（含扬子地台与华南褶皱系）三大单元。
内蒙古兴安-吉黑造山带地处西伯利亚地台的东南缘，为西伯利亚地台与华北地台的过渡带，并紧邻太平洋板块的西北边缘，长期处于动荡的大地构造环境，显生宙以来的主要构造运动期均发育花岗岩浆活动，沉积建造不发育，缺乏碳酸盐岩沉积，花岗质岩石居优势，出露地壳具有相当于二长花岗质的化学成分。但下地壳的Vp值较高，估计总地壳较为基性。对本区各类岩石的综合分析表明，Na/K值高、较富Al、贫铂族元素和LREE、轻重稀土端员元素La/Lu值低，以及富As、Li、Be、Mn、Ti、V等成矿元素，贫化铂族及Cu、Ni等，为本区地壳的主要地球化学特征。尽管本区为海西期以后才逐步稳定的造山带，但从其富Na贫K和低的REE含量及前寒武系硅质较高、K＞Na、吉黑褶皱带的寒武系有大量的碳酸盐岩沉积，显示为较稳定的沉积环境，其主体很可能属以地台为基底的活化，从而区别于其它年轻的造山带。
华北地台为中国最古老的克拉通，主体形成于新太古代。基底由太古宇变质岩和中酸性侵入岩组成。中元古代开始为地台盖层沉积，从长城纪至古生代处于地台稳定期，形成了较厚的沉积盖层，发育碳酸盐岩沉积。中生代末地台活化，形成广泛分布的花岗岩，并使深部高级变质的结晶岩石出露，造就了有较多碳酸盐岩的盖层和花岗闪长质的上地壳。华北地台地球化学的主要特征是富Fe、Mg、Ca、Sr、Ba，贫Al，氧化度高；富含铂族元素和Cu、Cr、Ni、Co，而贫Ti、Mn、V；Li、Rb、Cs、U、Th、Zr、Hf等不相容元素和HREE；以及Rb/Sr值低。
秦岭-大别造山带的化学元素组成以富含铁族、铂族元素和碱土金属Mg、Ca、Sr、Ba及Sr/Rb比值低而较接近于华北地台的地球化学特征，但其同时富Ti、Mn、V，易挥发元素较高，上地壳氧化度低而有别于华北地台。在本区出露地壳的组成中，北秦岭富集Pt、Pd、K、Rb、Tl、Ta、U、Th、Pb，亲铁元素高，具有华北地台的特征；南秦岭富集B、Be、W、Se，贫Sr，Rb/Sr和La/Lu值高，似于扬子地台。秦岭-大别造山带的不同块段具有各自明显不同的特征，打下了相邻构造区的烙印，反映了区域地质构造的复杂性。
扬子地台（东）与华南褶皱系显生宙的地层与景观差异很大，扬子地台地壳较为稳定，以碳酸盐岩的广泛沉积为特征，而与华北地台较为相似；华南褶皱系地壳升降运动较为频繁，地层以泥砂质沉积为主，岩浆活动强烈，其出露地壳形若两个完全不同的构造单元。但对比深部物质则可发现其与华南褶皱系有明显的相似性。扬子地台（东）与华南褶皱系变质层比较，具有较高的K/Na值、富含As、Sb、Bi等易挥发元素和Li、Rb、Cs、W、Sn、U、Zr等不相容元素。比较能反映深部地壳组成的花岗岩（表5-1），可以发现扬子地台（东）的碱长和正长花岗岩与华南褶皱系甚为相似，而与华北地台迥然不同，特别是闽西赣南褶皱带与江南台隆的花岗岩地球化学特征基本上是连续的，而与东南沿海火山岩带的花岗岩则有较明显的差异。因此把扬子地台（东）与华南褶皱系视为一个大单元（暂称为华东南地块）是恰当的，似可将其视为古亚洲大陆的边缘带，尽管有若干微古陆块存在，但在总体上其地壳成熟较晚，以偏酸性、富K、富集不相容元素为特征。地块呈从北至南增生的趋势，大陆边缘内部具有呈岛弧状的微古陆块（如江南古陆、华夏古陆），但没有构成足够大的稳定陆块，至加里东运动以后才焊合为一体。

表5-1 不同区域碱长和正长花岗岩地球化学特征的对比（wB/×10-6）

总的来说，中国东部的区域地球化学特征大体可以秦岭-大别山为界，北部富Na，Rb/Sr值低，LREE较低，Eu负异常较弱；南部偏酸性，富Si、K，K/Na和Rb/Sr值高，富含亲石元素和不相容元素，LREE较高，具有较强的Eu负异常。
地壳化学元素的演化与丰度变化，是地球化学研究与地质勘查工作均十分关注的重要问题。
鄢明才等学者对中国东部区域地壳化学组成的研究，再次证实了华北克拉通地壳组成的主量与次量元素与全球一些大的克拉通（如北美、俄罗斯地台）地壳物质组成的近似性。由于陆壳经过了几十亿年的复杂演化的历史，以及岩石圈及地壳地球化学块体的不均一性，致使地壳的化学元素组成无论在垂向和横向上都会有所差异和变化。中国东部区域的几个地质构造单元内化学元素的不同特征，反映了不同地质地球化学块体，在多期的岩浆-构造运动旋回作用下的时空演化。
二、地层化学元素时序演化的旋回结构
由上述章节的论述中，我们可以看到：
华北地台由于形成的地质历史时期较长，地层除一些地区出现断代外，整体上较为完整。在由老而新的吕梁→加里东→海西印支→燕山构造运动期间，Sc、Ti、Ni、W、Li、Be、Sb、Ag以及F、B等元素的丰度大体上均呈现由高而低的旋回式变化态势；而Cr、Pt、Au、As、Se、F元素丰度，只在古生界及以前地层中符合由高而低的变化规律；Cu、Zn、Ag、Sr、Ba、Rb、F诸元素的丰度，只在中生界以及后地层中增高。
扬子地台中，江南台隆西缘地域地层中的过渡族元素Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn的丰度，随地层由老而新呈线性变化态势，在四堡→加里东→海西印支→燕山运动四个构造期内均呈螺旋式由高而低的变化；在东缘地域的地层中，基本符合上述规律性变化的元素只有Au、Sb、Pt、Pd。在下扬子台褶带，由于区内岩浆-构造运动剧烈、频繁，元素丰度变化基本无明显规律，只在古生界以后地层中，Pt、Pd、As、Au、U元素的丰度由老而新呈现由高而低的螺旋式变化。
在南岭、秦岭和西南三江构造带中，地层化学元素的时序演化可谓各具特色。
南岭构造带地层中，Al、Fe、K、Na等宏量元素及W丰度在中元古界至古生界时呈螺旋式降低，至中生界时又开始增高；而Ca、Mn丰度及Ca/Mg、K/Na的演化与前述元素相反。铁族元素及Li、Be、Zr、Th、Ba元素的丰度变化，大体上与Al、Fe、K元素相似。在区内四个构造动物期内，四堡期富集W、Sn、Zn、Au、As、Cl元素；加里东期富集Cu、Pb、Zn、As、Sn；印支期富集Cu、Pb、Ag、Au。其在每个构造期内的早期阶段，富集的成矿元素种类较多、丰度较高。
秦岭构造带处于华北与扬子地台之间，颇具南北构造单元的过渡性质。南秦岭构造带性质接近于扬子地台，其地层中的Cr、Co、Ni、Sc、Ti、V等过渡元素在古生界至中生界地层中的丰度，展现由老而新由高而低的旋回式变化。此外，在元古宇中富集Au、As、Sb及全部过渡族元素。北秦岭构造带性质接近华北地台，由于地层时代不全，难以辨别普遍的演化规律，其在元古宇富集As、Sb、Au、Cu、S、B等元素，加里东期富集Co、Cr、Ni、Sc、V、Mn，而海西期富集W、Sn、B、Li、Be、Au、Sb、Pb、Th。
西南三江地区，元素丰度的地史演化呈现随时代由老而新，Cu、Pb、Zn、Sb的含量降低，而Au、As丰度增大的趋势。在元古宙时期，Pb、Zn为富集元素，加里东期Au、As、Sb为富集元素，在海西期Cu、Pb、Zn、As、Sb为富集元素，在燕山—喜马拉雅期则为Au、Cu的富集。
由上可知，在不同的地质构造单元内，成矿元素的富集种类与组合不尽相同，在元素的地史演化过程中，一些元素或呈现随时代由老而新丰度旋回性增高或呈现丰度旋回式降低的态势；在每个构造运动的初期阶段，金属成矿元素都多表现为富集状态。
研究一个地质构造单元沉积作用的地球化学演化与时间结构，其地质发展历史通常跨越十多亿年甚至几十亿年的漫长时间，尤其是各种地质现象往往经历了复杂的历史演变过程，它们既受许多自然规律的制约，又受各种随机因素的影响。因此，对于地质历史的演变，用确定性过程来描述是非常困难的，甚至是不可能的。所以通常把地质现象、事件的研究过程，当作随机过程来研究。
对于沉积作用过程来说，由于它的时间参数是连续的（可以连续取值），状态空间［即表示系统状态的随机变量（如元素的含量）的取值］也是连续的，且往往是非平稳的，这种过程是一种“连续参数非平稳的马尔科夫过程”。
在沉积作用过程中，当一些主要条件或环境随时间发生变化时，就会造成随机过程的偏离趋势。这种偏离趋势从实测结果中除去后，剩余部分则构成一个平稳随机过程。从而以转移矩阵把地质上的连续参数非平稳的马尔科夫过程，近似地当作离散参数平稳的马尔科夫过程来研究。
马尔科夫过程适用于时间序列，但在地质研究中有时不易确定时间顺序，而只能用空间上的上下左右关系间接代替。只要空间序列具有马尔科夫性质，则仍可用马尔科夫过程理论来研究。
马尔科夫过程要求每个样品的时间间隔相等，但由于沉积作用并非是绝对均一连续的，且沉积间断，构造运动以及现今地层露头的出露状况不一，要确定相等的时间间隔是十分困难的。因此在基本等厚的取样原则基础上，适当考虑地质条件等一些其它因素，由四段出露较好的剖面拼接组成了桂北地区总体地层地球化学剖面，并把它当作一个多元时间序列，用以表述沉积作用化学元素演化的时间结构。
桂北地区自中元古界四堡群至中生界三叠系，沉积地层发育较为连续完好，总厚达两万多米，取区域地球化学样品413件（不含矿带、矿田样品），选定了41个化学元素，进行地层时间序列的马尔柯夫过程分析，探讨桂北地区沉积作用的地球化学演化与时间结构。
从计算结果可以看出：41种化学元素中，多数元素的自相关系数当滞后等于1时的取值较显著地增大；构成多元时间序列的化学元素变量，自相关系数随着滞后的增加，其值逐渐降低。
趋势因子tˊ2x序列的第一自相关系数ρ1（滞后=1）与相应转移矩阵U的最大实数特征值λ1相当吻合：ρ1=0.845，λ1=0.843，∣ρ1-λ1∣=0.002。它们的绝对误差在小数点后第三位。
以上表明，本地区沉积地球化学作用具有马尔科夫性质，即地层剖面样品组成的时间序列符合“无后效应”的性质，这个时间序列的演化规律可以用马尔科夫过程的趋势因子曲线反映出来。
对于41个化学元素所构成的多元素时间序列，其趋势因子（tˊ1x）是元素含量正规化数据就转移矩阵U的左特征向量tˊ1的加权和。对13个权数贡献较大的元素（权数累积贡献＞90%），重新计算这13个元素的趋势因子。
将趋势因子的变化曲线、元素含量变化曲线、元素含量比值曲线作图（图5-1）。从该图可见，趋势因子的变化趋势一致可将沉积作用的演化历史分成以下四个阶段：
第一阶段：从中元古代至震旦纪沉积时期
元古宙，区内为深至浅海相的优—冒地槽沉积。由于地壳振荡频繁，沉积物经过不同距离、不等速沉积，因此形成了细砂岩与页岩互层韵律的复理石建造特征。

图5-1 桂北地区四堡群至中三叠统的马尔科夫概型趋势因子曲线及元素含量变化曲线图

趋势因子基本上都为负值，少数为小于0.5的正值，趋势因子曲线小幅度振荡。
第二阶段：寒武纪至下志留纪沉积时期
早古生代，区内为冒地槽沉积，地壳振荡频繁，并不断地沉降，沉积了约6000m厚的类复理石建造。砂岩与页岩形成了互层的韵律。寒武纪初期，由于有机质的聚集，形成了炭质页岩。寒武纪、奥陶纪、早志留世的环境变化不大，均为海相沉积。趋势因子取值在零左右，曲线较平缓。
第三阶段：泥盆纪至二叠纪沉积时期
晚古生代，为地台沉积建造。早志留世以后，加里东运动发生，地槽回返，并有花岗岩侵入。到了早泥盆世，海水超侵，区内沉积了一套滨海砾岩和砂岩。中泥盆世至早二叠世主要为浅海相沉积，主要沉积了页岩、碳酸盐岩和硅质岩等。晚二叠世，海盆开始上升，沉积了泥岩、灰岩等。这一阶段经历了一个大的海进海退过程，但由于沉积基底不平，沉积分异作用明显，沉积岩各地有所差异。
这一阶段，趋势因子基本上都取正值，曲线变化有一个从低→高→低的变化趋势，它的变化基本上与海进海退同步，趋势因子曲线的振动幅度较大。
第四阶段：三叠纪沉积时期
早、中三叠世仍为地台沉积，继承了晚二叠世的沉积环境，沉积了碎屑岩及碳酸盐岩。南丹地区为沉积盆地的相对隆起区，多为砂岩、泥岩等。
这一阶段，趋势因子皆为负值，且其曲线变化范围较大。
趋势因子能够区分大的沉积旋回，它的变化特征反映了沉积建造的特征，即趋势因子不仅反映沉积的物质来源，而且反映沉积条件和沉积机制。
与趋势因子划分的四个构造—元素演化阶段相呼应，过渡元素在本区地质历史时期的演化，也表现了与其相一致的特征。
Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn位于元素周期表第四周期，除Fe、Co、Ni外，其它皆为副族元素。由于内层（d）充填，这些元素之间具有亲石性、亲碱性和亲铁性的过渡，以及酸性、碱性和键性的过渡性质，较易遭受外界氧化还原和溶液酸碱度的影响，从而改变价态。随着地壳的演化，这些元素在地层中也反映了旋回性的变化特点。
桂北地区地层岩石中，Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn等过渡元素的演化呈非线性趋势，较好地反映了桂北主要构造期次的变化。在中元古界至中生界三叠统各系地层中，据过渡元素的含量及变化，可将本区划为四个构造期：Pt2-Pt3-Z， ，D-C-P，T及以后地层。在每一个构造期中，时代由老而新，Sc、Cr、Fe、Co、Cu基本上都是由高到低的变化，较好地反映了在每个构造活动时期，化学元素的旋回性演化。
在桂北沉积作用过程化学元素演化贡献较大的13个元素中W-Sn、Fe-Ti、Cr-Co、K-Al、Rb-Ga等5个元素对在地史的演化过程中，其丰度值的变化，除些许峰值的小错位外，基本上呈现一致的起伏变化态势，即反映了元素对的性质相近，也反映了地质沉积环境的变化因素。
桂北地区中元古代四堡群至中生代三叠统地层的马尔科夫概型趋势因子曲线和元素含量曲线，如图5-1所示。
三、区域岩石圈与浅表地球化学特征
区域岩石圈成矿元素的丰度及浓集趋势是区域成矿的物质基础。中国东部岩石圈，华北及东北地域为弱亏损地幔岩区；扬子地台，尤其是东南沿海为强亏损地幔岩区。地幔的交代作用，使上地幔经历了较强的局部熔融，形成了以方辉橄榄岩为代表的“亏损地幔”，从而导致元素的分异，不相容元素Cu、V等发生了明显的亏损，在东南沿海地区地幔中的Cu、Zn、V、Sc等元素丰度大幅降低，被地幔交代作用所析出的Cu、Zn、V成矿元素，随分异的岩浆在上部地壳中富集，从而形成了中国东部上地幔Cu等成矿元素南富北贫的趋势。在扬子地台东缘地域，由幔壳混熔形成的深源中酸性花岗岩系列，易形成W、Sn、Li、Nb矿床，而壳熔型花岗岩系列，常形成Cu、Au、Mo矿床。扬子陆块内，大型、超大型金属矿床，大多分布在Pb同位素V1值梯度急变带附近。
由古地温及大地热流值研究得知，自中生代开始，我国东部从北往南地热活动有越来越强的趋势，东部上地幔与典型的克拉通相比处于“过热”的状态，上地幔这种热状态，控制了中国东部中、新生代以来岩浆—火山活动的总体格局。
张理刚等（1995）学者对中国东部中、新生代幔源岩的Pb-Sr-Nd同位素数据统计研究认为，华南板块（北纬30°以南）地幔体具有高放射性成因铅，为高U/Pb、高Th/Pb体系，而华北板块（北纬30°～42°之间）正好相反，具低丰度的放射性成因铅，为低U/Pb、低Th/Pb体系；东北板块（北纬42°以北）的U/Pb、Th/Pb值介于华南、华北板块之间，其五大连池地区的U/Pb、Th/Pb值比华北板块还低，可能代表“越位俯冲喷发的西伯利亚上地幔物质”。华南、华北及东北板块上地幔的Sr-Nd、同位素组成非常近似，表现为亏损地幔特点，尤其华南板块较华北上地幔亏损程度更大，其具有的K、U、Th元素丰度较高，故热流场值高于华北板块。
与全球上地幔相比，华北克拉通南缘Mo、Pb、Zn、Cr、Au等成矿元素为明显富集、Cu则严重亏损；而扬子克拉通北缘Cu、Pb强烈富集，Cr、Co、Ni、W为亏损状态，秦岭造山带既具有华北克拉通南缘明显富集Mo、Pb、亏损Cu的特点，又兼有扬子克拉通北缘亏损Cr的特征。
浅表地球化学场是地球化学场的组成部分，在空间上其深度与已出露的基底、盖层、岩浆岩的厚度或延伸有关，从而能够反映深部地球化学场的某些特征，以及区域成矿的一些特点。中国浅表地球化学场的特征如下：
铁族元素（Fe、Ni、Co、Cr、Mn以及V、Ti）在中国浅表地球化学场的分布有三个特点：在古中华陆块群分布区均呈高背景分布；异常带呈近EW向、NE向、NW向和SN向构成立交桥式分布；在川、滇、黔存在一个巨大的铁族元素地球化学块体，并分布有规模巨大的Pb、Zn、Mo、U、F、B、As、Sb、Hg等异常带，且具分带现象。
亲壳元素Si、K等在造山带呈高背景域或异常分布。在SiO2地球化学域内，亲铜元素、钨钼族、放射性及矿化剂元素不仅呈大规模异常分布，而且从东南向西北展现明显的分带现象。Pb、U、Nb、Ag、Mo、Zn异常带的分布，与K2O异常及高背景域分布大致吻合。
铜的高值区带和异常，主要分布在陆块和地块的边部或边缘，扬子陆块的Cu含量最高，昌都、保山微陆块次之，华北地台最低；造山带中的Cu含量一般低于陆台区，松潘—甘孜造山带中的Cu高于其他造山带；Cu的正、负异常区常和高、低背景区带的分布、与我国主要断裂构造分布一致。
铅的异常分布与深大断裂密切相关，其高背景区一般分布在构造岩浆活动强烈的造山带（以华南造山带最为突出）。
锌的高背景和异常主要分布的华北陆块的边缘和造山带中的地块，以及滇黔桂、湘桂粤和义敦、金沙江地区。
金的高值或异常区，主要分布陆块的边缘以及原岩为基性、超基性火山岩的老地层分布区。Au异常的分布与我国主要断裂构造分布格局基本一致。
银常作为多种金属矿化活动的伴生元素出现，偶可独立形成矿床。Ag的异常区带多与岩浆热液矿化活动和断裂构造有关。
钨、锡的高值区主要分布在华南与西南地区，扬子陆块南缘、华南造山带、冈底斯—腾冲构造带、义敦岛弧等区存在大型异常区域。
综上所述，浅表地球化学场中的一些重要元素的分布特征，基本上反映了我国大陆浅表地壳演化过程中形成的构造-岩浆-成矿活动特征。在中国大陆演化过程中，众多微小陆块的软碰撞以及由此产生的多旋回构造-岩浆-成矿作用，特别是中、新生代以来的环太平洋造山与西部地域的特提斯演化，使层圈物质的运动和相互作用加剧，对中国浅表地球化学场的形成、发展和元素的分布带来巨大的影响。

硒是一种典型的分散元素，由于在地壳中平均含量很低（一般为10^-9～10^-6）而又十分分散的特性，故传统上认为很难形成独立矿床，多以伴生元素的方式赋存在其它元素矿床内（涂光炽，1994）。目前硒的工业来源主要局限于与火山作用有关的一些矿床中，如与火山作用有关的金银矿床，与贱金属有关的块状硫化物矿床等，其它硒的来源甚少（Huston，1995；Bjerkgard and Bjorlykke，1996；So C-S等，1995）。由于其很难形成独立矿床，国内外近年来对硒的成矿机制研究十分薄弱，没有大的进展，所积累的硒的地球化学资料也相当缺乏。

近十年来特别是自1987年成立了“含金属黑色页岩”的国际对比计划（IGCP254）以来，在我国南方广泛发育的黑色岩系中相继发现了一批与之有关的金属矿床，如Ni、Mo、Ag、V、Au、U、Cu等（张爱云等，1987；毛裕年等，1989；陈超等，1986）。与此同时，关于黑色岩系中富含硒的报道也随之增多，相继发现了川西北拉尔玛地区、陕南紫阳、岚皋地区、湘西北地区、湘黔地区和鄂西地区寒武纪和部分二叠纪富硒地层，以及拉尔玛硒-金矿床和渔塘坝硒矿床等一批含硒矿床（刘家军等，1997；宋成组，1989；雒昆利，1995；Wen and Qiu，2002）。

值得注意的是，这些高硒地层的时代多为早寒武世，并且高硒地层的岩石组合非常特征，彼此之间可以类比，具有明显的时控性和岩类的选择性。看来，硒在黑色岩系中的富集并不是偶然的，其中必然有内在的联系。本节正是在此基础上试图从含硒地层的构造背景、岩性组合、元素组合、沉积环境、硒的赋存状态等方面全面阐述含硒地层形成的地球化学机制。

一、中国若干典型含硒建造（Selenium-bearing Formation，SBF）

目前已发现的含硒地层均为下寒武统或二叠系，从岩性组合看，均为页岩（板岩）夹硅质岩，其中页岩（板岩）和硅质岩的比率在各地略有不同；从含硒地层的构造位置分析，均在扬子板块的边缘或内部。作者在1999年首次将包括以上共性的含硒岩石组合统称为“含硒建造”，定义为：有特定时空分布特征和特定岩性组合的含有硒及其它多元素异常的一套岩性组合，其中硒含量一般大于5×10^-6。中国典型的含硒建造包括以下几类（图6-3）。

西秦岭拉尔玛下寒武统含硒建造 本区下寒武统硒的背景值为5.47×10^-6，对比地壳丰度（0.05×10^-6 ），富集系数达到 109。发育的岩石主要有硅质岩、板岩，另有少量碳酸盐岩和粉砂岩。不同的岩性中硒的含量略有不同，其中以硅质岩中的硒含量最高，达到8.70×10^-6，板岩中硒的含量较少，为3.05×10^-6。对比不同时代地层的硒含量，震旦系白依沟群平均硒含量为0.16×10^-6，奥陶系苏里木塘组硒平均含量为 0.172×10^-6，志留系下统羊肠沟组硒含量为0.947×10^-6 ，寒武纪地层的硒含量无疑远远大于其它时代的地层，为一硒的异常层。

图6-3 中国若干含硒建造和含硒矿床分布图

东秦岭紫阳、岚皋下寒武统含硒建造 紫阳、岚皋寒武系中有一定的硒富集。从岩性看，板岩中的硒含量较高，为3.89×10^-6，其次为硅质岩，为2.86×10^-6，灰岩中硒的含量最低，为0.36×10^-6。从层位看，下寒武统下段鲁家坪组硒含量最高，平均为7.09×10^-6，上段箭竹坝组硒含量为0.78×10^-6，中寒武统毛坝组硒含量为1.92×10^-6。总体上分析，鲁家坪组的硒含量最高，从整个秦岭地区看，鲁家坪组与西秦岭的下寒武统太阳顶群是对应的，硒的富集情况也大致相似。同时，其下伏震旦系陡山沱组的硒平均含量为0.158×10^-6，与西秦岭震旦系白依沟群的硒含量也大致相当。

湘西北地区下寒武统含硒建造 湘西北下寒武统牛蹄塘组是一套富含有机质和黄铁矿的碎屑沉积岩层，主要由硅质、磷质、碳质、粘土类和云母类矿物、碳酸盐和生物碎屑组成，并富含多种金属元素。其岩性组成一般由三种岩类组成：①磷块岩层，其中硒含量10×10^-6；②含磷结核碳硅质页岩，硒含量40×10^-6；③黑色碳质硅质岩，硒含量20×10^-6（张爱云等，1987）。

鄂西地区寒武系和二叠系含硒建造 鄂西地区各时代地层中硒均有一定的富集，下寒武统水井沱组为一套含碳硅质岩夹碳质页岩的岩性组合，其中含黄铁矿及磷质结核，硒平均含量为34.64×10^-6。除下寒武统外，二叠系是鄂西地区硒的主要富集层位，其中的渔塘坝硒矿是目前世界上发现的唯一的沉积型独立矿床，根据测试，下二叠统茅口组平均硒含量224×10^-6（827件样品，包括矿石样），上二叠统大隆组平均硒含量37.63×10^-6。二叠系的岩性组合为含炭硅质岩夹含炭页岩。

除上述典型的含硒建造外，另外还有一些地区也有类似的含硒建造发育，如塔里木地区下寒武统含硒建造，主要分布在塔里木盆地北部乌什—阿克苏一带，向南到巴楚隆起地区，据钻井揭示，相应层位已相变为一套硅藻土。这套地层在塔里木盆地北部，称为玉尔吐斯组，层位是下寒武统底部，平行不整合覆于震旦系之上，岩石组合主要为含碳的泥岩和含碳的硅质岩互层，夹少量的灰岩。根据测试，硒含量为（0.64～91.1）×10^-6，平均25.2×10^-6。湘黔地区下寒武统的留茶坡组，岩性组合为黑色泥岩、页岩夹暗色薄层硅质岩，局部夹重晶石结核和透镜体，硒含量平均为91.7×10^-6；皖南地区上震旦统的蓝田组，主要赋硒层位岩性组合为碳质页岩和泥灰岩，夹硅质岩和铁锰结核，硒含量变化为0.19×10^-6～94.77×10^-6，平均41.3×10^-6（李双应，1994）。

二、含硒建造的构造环境

拉尔玛地区和紫阳、岚皋地区分属于西秦岭南亚带和东秦岭的紫阳地垒，构造环境均是以裂谷作用为特征的拉张环境，湘西北地区属于扬子准地台的湘黔川鄂古坳陷区的东南侧，鄂西地区则属扬子准地台中部偏西，跨越两个不同性质的Ⅱ级构造单元——四川台坳和上扬子台坪，两者的构造环境均为以拉张作用为主的断陷盆地。可见，中国几个主要含硒建造的构造环境均表现出以拉张作用为主的特点。而且，含硒建造均发育在扬子地台和塔里木地台的边缘或内部，均与裂谷作用或同生的深大断裂有关（图6-3）。

三、含硒建造的岩性组合及元素组合特征

若干典型含硒建造的岩性组合极具特色，以含碳硅质岩和含碳板岩为主，拉尔玛地区以硅质岩为主，而在其他地区则以含碳板岩为主。各岩石中均含有丰富的有机物质，同时也含有一定量的黄铁矿和磷结核。上述的岩性组合构成了所谓的“黑色岩系”。从含硒建造的层位看，均为寒武系和二叠系，而这两个阶段正是黑色岩系在中国广泛发育的时期。含硒建造中除富集硒外，还有大量其他元素的富集，如“黑色岩系”中比较特征的变价元素V、U、P、Ni、Mo等，还有典型的热水沉积指示元素As、Ba、Sb等，也有非正常沉积的元素Au、PGE等，总体上表现为多元素、非正常的元素组合。

四、沉积环境的有机地球化学和生物标志物研究

这些含硒建造的时代多在早寒武世，并且含硒建造的岩石组合非常特征，彼此之间可以类比，具有明显的时控性和岩类的选择性。看来，硒在黑色岩系中的富集并不是偶然的，与地史发展过程中特定的沉积环境有密切的关系。基于此目的，选择比较典型的下寒武统高硒地层进行有机地球化学的工作，通过其中的一些有机地球化学特征及生物标志物恢复沉积环境，阐明硒在黑色岩系中硒富集的可能因素。

（一）实验方法

样品分别选自西秦岭拉尔玛含硒建造，东秦岭紫阳、岚皋含硒建造和湘西北含硒建造。

分别选取三个地区典型样品，除去风化表面，用蒸馏水除污后粉碎过200目筛，干燥后用CHCl₃在索氏抽提器中抽出可溶有机质（抽提72h）。旋干衡重后分别用石油醚、苯、二氯甲烷在硅胶氧化铝柱上分离出烷烃、芳烃和非烃组分。衡重后选取烷烃组分作气相色谱（GC），选择其中的典型样品作色谱-质谱联用仪分析（GC-MS）。

GC、GC-MS在中国科学院广州地球化学研究所有机国家重点实验室完成。GC在HP6890型色谱仪上进行，色谱柱为Ht-5硅毛细管柱，程序升温80～290℃，升温速率4℃/min。氮气作为载气，采用氢火焰离子化鉴定器（FID）。

GC-MS在PLATFORMⅡ型色谱-质谱联用分析仪上进行，升温程序为80℃保留5min，以3℃/min升温至310℃，保留40min。氦气作为载气。

（二）有机地球化学和生物标志物特征

1.氯仿沥青“A”组成

氯仿沥青“A”的族组分特征列于表6-11。从氯仿沥青“A”的丰度比较，三个地区的氯仿沥青“A”变化于13.89×10^-6～27.63×10^-6，平均17.98×10^-6，总的变化范围不

表6-11 氯仿沥青“A”组成

大。硅质岩、板岩、灰岩中氯仿沥青“A”含量变化也没有一定的规律。总体上氯仿沥青“A”的含量较低。从族组分比较，烷烃含量一般大于芳烃含量。在硅质岩中烷烃一般小于非烃的含量，但在板岩中，烷烃含量大于非烃含量，沥青质含量在各类岩石中均较低，最大不超过30%。从（非烃+沥青质）/总烃的比值来看，硅质岩中比值均大于或接近1，而在板岩中此比值小于1。总的比较，无论是硅质岩还是板岩，都具有高饱和烃、低芳烃和高非烃的族组分分布特点，表现出以富含类脂化合物和蛋白质为特点的低等水生生物来源的腐泥型有机质的特点。

2.正构烷烃和类异戊二烯烃

从气相色谱分析，饱和烃馏分的碳数分布范围较窄，主要在C₁₅-C₃₁，个别延伸到C₃₃，总体表现为碳数集中分布在C₁₅-C₂₅之间的中等分子量，主峰碳数为C₁₅-C₁₈的前高峰型的正构烷烃分布特点。OEP变化于1.13～1.31，平均1.18，不具备明显的奇偶优势（图6-4）。

图6-4 正构烷烃碳数分布图

研究认为，主峰碳数为C₁₅-C₁₇，C_20-/C₂₀₊比值远大于1是某些低等浮游生物的特点（包括细菌和藻类），如nC₁₇占优势是绿藻的特征，而nC₁₅占优势则是某些褐藻的特征（Clark and Blumer，1967）。显然，三个地区的正构烷烃的分布特点明显不同与以高碳数主峰，高分子量正构烷烃占优势，显著的奇偶优势为特点的高等植物或混有高等植物的正构烷烃分布特点。而与海相藻类生物来源的正构烷烃分布特点较一致（Lijmbach，1975；吴庆余等，1998）。

类异戊二烯烃类以姥鲛烷（Pr）和植烷（Ph）为主，从Pr/Ph比值看除EJ-16样品外均小于1（表6-12），一般认为Pr/Ph＜1是指示缺氧还原沉积环境，而Pr/Ph＞1则是氧化条件（Volkman and Maxwell，1986）。无疑，三个地区的比值均指示了还原的沉积环境。可能在某些地区或沉积阶段处于弱氧化或弱还原的环境（EJ-16）。

表6-12 正构烷烃和类异戊二烯烃主要参数指标

3.萜烷

从m/z191质量色谱图上检测出较为完整的长链三环萜烷系列化合物（图6-5）。碳数分布范围为C₂₀～C₂₉，其中以C₂₁和C₂₃为主。据研究，三环萜烷的大量出现是细菌和藻类来源的可靠的标志（Ourisson et al.，1982；Azevedo and Aquino Neto，1992）。同时，考虑到三环萜烷的抗生物降解能力很强，甚至超过藿烷（Connan，1980）。因此，在老地层中，我们认为三环萜烷的存在和出现是菌藻生物来源的最可靠的指标之一。

图6-5 三个地区样品中三环萜烷的质量色谱图

从m/z191质量色谱图上还检出完整的五环三萜烷（藿烷）（图6-6）。从Ts、Tm开始，一直延伸到C₃₄，部分样品可至C₃₅。藿烷的大量而广泛的存在也是菌藻生物来源的可靠的指标，尽管有少量的事实证明某些高等植物中发现藿烷的前驱（王启军等，1988），但是有机质存在的时代似乎限制了高等植物的来源，同时可溶有机质中低的芳烃馏分也支持了这一点。可见，三个地区大量存在的藿烷系列标志着其母质来源主要是菌藻类生物，可能以蓝绿藻为主。

4.甾烷

甾烷的组成比较复杂。低分子量以妊甾烷和升妊甾烷为主。规则甾烷中有丰富的C₂₇、C₂₈和C₂₉，以C₂₉甾烷为优势。重排甾烷含量稀少（图6-7）。

甾烷的来源似乎比较复杂。一般认为，C₂₇甾烷来自水生生物，C₂₈甾烷为海洋藻类繁盛的标志，C₂₉甾烷指示高等植物的输入。鉴于这一观点，Huang 等（1979）首先用 C₂₇-C₂₈-C₂₉甾烷同系物作三角图来区分不同的生态系统。但是，越来越多的研究表明，高的C₂₉甾烷的含量并不代表高等植物的输入。我们考虑可能取决于两个原因：①研究发现，在绿藻中经常发现含有丰富的24-乙基甾醇（C₂₉）（Djerassi，1981）；②更重要的原因可能是三个地区都是比较老的地层，在漫长的地质过程中遭受了很严重的降解作用（包括生物降解和热降解），反射率的数据（表6-15）支持了这一观点。而对于 C₂₇-C₂₈-C₂₉系列的甾烷，它的降解顺序是 C₂₇＞C₂₈＞C₂₉，因此，从现在的数据往往表现出 C₂₉甾烷的优势（Kenneth，1995）。目前大量的研究，包括前寒武纪有机质的研究均支持这一结论（吴庆余，1986）。

图6-6 三个地区样品中五环三萜烷（藿烷）的质量色谱图

所以，结合上面的研究，三个地区中的有机质前体可能主要还是菌藻类生物，沉积环境主要为还原环境。

图6-7 三个地区样品中甾烷质量色谱图

（三）沉积环境与硒的富集讨论

1.硒和硅的来源

研究表明，硒直接来源于海水或陆源都不太可能。值得注意的是，在这些含硒建造中，都有一层或多层的硅质岩。经研究，这些硅质岩并不是正常沉积的结果，而是热水沉积的结果。关于硅质岩中硅质的来源，可能主要由于循环热水与围岩发生碱交代的结果。如在绝大多数热液矿床中普遍发育有石英脉，而在这些矿床中或其下部，均有大量的碱交代岩与之共生。这可能反映了这些矿床中的SiO₂系通过碱交代而提供的。实验也证明了SiO₂的溶解度在碱性溶液中远大于在中、酸性溶液中。此外，热液的其它蚀变过程，如绿泥石化、绢云母化等也会产生游离的SiO₂，但其规模较小。据上可知，这些硒含量高地层中层状硅质岩的形成，可能与海底喷流热水系统与围岩发生碱交代提供的SiO₂有关。如在拉尔玛高硒地层下伏白依沟群地层中不乏碱交代以及绿泥石化和绢云母化现象。在长时间不间断的环流过程中，将碱交代结果析出的SiO₂源源不断的输送到海底，形成了规格特征的热水成因的层状硅质岩。

可以设想深部循环热液带出大量硅质的同时，也有大量Se的带出。含硅溶液中Se的携带能力目前尚无明确的资料。间接的证据表明：

（1）Se是一种亲地核（40×10^-6）的元素，对比地壳克拉克值（0.05×10^-6），富集系数达到800。在地球的演化历史中，Se倾向于在地幔和地核中富集。且常见的Se的产出往往与火山作用有关，如里巴利岛的火山硫中含硒达18%，夏威夷岛的火山硫中含硒20%（牟保磊，1999）。目前硒的工业来源主要局限于与火山作用有关的一些矿床中，如与火山作用有关的金银矿床，与贱金属有关的块状硫化物矿床等，其它硒的来源甚少（Huston，1995；Bjerkgard and Bjorlykke，1996；So C-S et al.，1995）。因此，Se来源正常沉积的可能性不大，可能来自于较深的构造环境。

（2）硅质岩的形成多受控于拉张的裂谷环境、或断陷盆地、或同生沉积的大断裂。这种构造环境中循环的热液往往可将深部的Se携带上来而形成富Se的沉积。如在现代的洋中脊环境中，均有不同程度硒的富集（表6-13）。

表6-13 不同构造环境的古代和现代热液系统中Se、As、Sb含量（w_B/10^-6）

（3）无论在热液体系或冷水体系中，Se的含量与硅的含量有明显的正相关关系，根据Measures等（1980）对海水的实测数据显示，随着海水深度的增加，海水中Se和Si的浓度呈正相关的同步增长，相关系数达到0.89。

（4）更为重要的是，在这些高硒地层的下伏基底中均有一定的硒的异常，如在拉尔玛含Se建造的下伏基底震旦系白依沟群中也含有一定的Se的异常（富集系数为3.20），同时也包含Au（富集系数为12.71）、Cu、Mo、Pb、W等元素的异常，在紫阳地区震旦系陡山沱组中也有Se的异常（0.158×10^-6）。可以设想Se的来源与硅质的来源是一致的。而这种高硒基底岩系的形成则是需要进一步研究的问题。

因此，可以推测，形成硅质岩的构造环境可能是地壳深部Se得以上升到浅部聚集的前提，而含硅热液则可能是硒良好的“溶剂”。

2.还原的沉积环境有利于菌藻类生物生长和保存

前面大量的数据和结果均支持了三个地区的有机质母质主要是海相的菌藻类生物，可能主要以蓝藻和绿藻为主。根据目前的研究资料和显微组分的观察，这种推断是正确的。如在拉尔玛地区的生物球粒硅岩中已鉴定出大量的蓝细菌中的丝状颤蓝细菌的化石结构和色球蓝细菌中的古色球藻属（Praechoococcus）、类粘球藻属（Gloeocapsoides）和微囊藻属（Microcystis）等，其次也鉴定出一些绿藻中粗枝藻科的常见种属：Gyroporella、Mizzia、Eogoniolina、Clavaporella、Macroporella等（林丽，1994）。在湘西北地区，下寒武统的生物组合以细菌和蓝藻为特征。在紫阳地区同样发现了呈纹层状和团块状的藻类化石。按照现代生态学的观点，藻类的大量繁盛应该在温和富氧的条件下，但反过来说，这种环境并不利于藻类的大量保存，从目前研究看，藻类的大量保存（埋葬条件）应在封闭的缺氧环境或还原环境以及快速堆积的条件下，否则，三个地区藻类形态化石和大量生物标志物（甾萜烷）的出现就难以很好的解释。同时值得注意的是，三个地区中均缺乏在华北地台和扬子地台大多数地区丰富的底栖三叶虫化石，也指示了当时沉积的水体环境为缺氧的还原环境。若干生物标志物指标也支持了这一结论。缺氧环境的形成一方面可能与震旦纪和寒武纪界线发生的全球性的缺氧事件有关，另一个更为重要的原因可能也是这一时期正是热水活动的活跃期，我国南方和秦岭若干地区的热水沉积硅质岩的发现可作为佐证。在三个地区均发育有厚度不等的硅质岩层，尽管有些硅质岩的成因目前还有争论，但根据对拉尔玛地区和湘西北特征的硅岩建造的详细研究，热水成因已无可争议。这种热水成因硅质岩的形成，在喷口附近由于大量强还原物质的喷出，如CH₄、H₂S、H₂，往往会造成下部水体的还原环境。同时，富H₂S的还原水体导致大量的厌氧细菌或嗜硫细菌的繁盛。一个重要的实例是在拉尔玛地区形成硅质岩的喷口处的强还原环境下有大量生物群落的存在。

因此，这种还原的环境既是生物藻类保存的良好条件，同时也是生物细菌生长的有利因素。

3.有机质是硒固定的良好场所

硒的来源有赖于硅质岩的形成，而硒的固定则有赖于有机质的参与。硒是一种典型的生物制约元素，它的有机亲合指数（K_OA海生植物/海水）达到8900（Bowen，1996）。在某些高硒的环境中，生物体甚至可以被迫地吸收硒。硒在有机质中的结合是比较稳定的，尽管目前还没有直接的资料显示硒在生物体中的结合方式，但根据生物化学的一些资料，硒可以参与到生物体的新陈代谢中，甚至有调节生命系统的作用（彭安等，1995）。研究表明，硒可以很容易的参与到有机物质中而形成硒的有机化合物。目前常见的有机化合物形式包括硒与含氢，含氧及含N、S的有机物质键合，常见的键合形式包括Se-H、O-Se-C、O-Se-O、Se-C，也包括部分的Se-N等（徐碧辉等，1994）。

根据岩石中的分散固体有机物质——干酪根的研究，硒可以在干酪根中大量富集。从表6-14可以看出，三个地区岩石中的富集系数虽然不同，但由于三个地区的有机碳含量也相差较大，故其有机结合态比例基本一致，从31.4%～78.8%，平均52.3%。硒有向有机质中强烈富集的趋势。

表6-14 三个地区中硒的有机结合态特征

从拉尔玛地区温泉剖面的实测数据分析，剖面上硒的含量与有机碳的含量呈明显的正相关关系（图6-8），从一个侧面也反映了硒可能为有机质吸附。

图6-8 拉尔玛温泉剖面有机碳与硒含量关系图

三个地区大量菌藻类生物的繁盛显然可以是硒的一个巨大的吸收源。同时，我们也注意到还原硫酸盐细菌的发育也是一个重要的有利条件，由于硒与硫的化学性质十分相似，因此，硒可以取代其中的部分硫而参与到生物体中，这已经得到实验的支持（Nelson et al.，1996）。

4.有机碳含量和成熟度对硒的富集的影响

三个地区的有机碳含量分别是湘西北＞拉尔玛＞紫阳，成熟度分别是湘西北＞紫阳＞拉尔玛，而硒的含量分别是湘西北＞拉尔玛＞紫阳（表6-15）。有机碳含量是评价地层中有机质丰度的一个有效指标，前面已经提到丰富的有机质是硒固定的重要因素，因此高的有机碳含量应对硒的保存有利。而成熟度的影响则相反，成熟度越高，有机碳的损失越大，高的成熟度地层并不利于硒的保存。尽管从目前的研究看，单个样品的有机碳和成熟度与硒的含量之间并没有明显的相关关系，但从整体研究，硒与有机碳和成熟度之间还是存在一定的依存关系。尽管湘西北的成熟度高于紫阳，但湘西北有机碳的含量却远远高于紫阳的有机碳含量，因此，湘西北的硒含量远大于紫阳硒含量也就不足为奇了。而拉尔玛地区既有较低的成熟度，又有较高的有机碳含量，故拉尔玛中硒的含量也较高。因此，有机碳含量与硒含量之间呈正相关关系，而成熟度则与硒含量呈负相关关系。高的有机碳和低的成熟度是硒保存的有利因素。

表6-15 三个地区有机碳、R_o和硒含量

五、含硒建造形成的几个条件

（1）根据以上的研究，可以看出含硒建造中硒的富集并不是偶然的，而是多种因素共同结合作用的结果：

（2）硒的富集一般形成在裂谷、深海盆、区域性的同生沉积大断裂的构造环境中；

（3）硒的富集多集中在寒武纪和二叠纪，此时正是中国黑色岩系广泛发育的时期；

（4）含硒建造中有热水成因硅质岩的存在，硒的来源与热水成因硅质岩的形成密不可分；

（5）丰富的有机物质，一般与硒富集有关的是腐泥型有机质，其先质母体一般为菌藻类生物。

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